大気中の有機エアロゾルは、可視領域にはほとんど光吸収性を持たないと考えられていたが、近年、一部の有機エアロゾルが、短波長可視から紫外領域に光吸収性を持つことが明らかになってきている。これらの光吸収性有機エアロゾルは、茶色や黄色をしており、ブラウンカーボン（Brown carbon; BrC）と呼ばれる。有機エアロゾルの存在量は、BrCに比べて数倍大きい場合が多いことから、BrCの光吸収がブラックカーボン（Black carbon; BC）に比べて一桁程度小さい場合でも、BrCが短波長領域における放射収支や、オゾンや水酸化(OH)ラジカルの生成など紫外光によって駆動される光化学反応に寄与を及ぼす可能性がある。

　近年、有機エアロゾルの生成過程を再現して、その光学特性について調べる室内実験や、様々な大気環境下における光吸収特性と化学特性の同時観測などの研究が盛んに実施されている。その結果、BrCの放出・生成源に関する多くの候補が提案されている。大気中に粒子として直接排出される一次発生源としては、森林火災などによるバイオマス燃焼や、調理や暖房のためのバイオ燃料や石炭燃焼、自動車などによる化石燃料燃焼、バイオエアロゾルなどが考えられている（「ターボール」の項目も参照）。一方、大気中で揮発性有機化合物（VOC）が酸化されて粒子化し生成する二次有機エアロゾル（SOA）について、産業活動などにより排出された芳香族炭化水素類が窒素酸化物存在下で酸化されて生成するSOA、植物起源のVOCであるイソプレンやテルペン類から酸性の種粒子存在下で生成するSOA、α-ジカルボニル化合物とアンモニアやアンモニウムイオンとの水溶液相や表面での反応やフェノール類の水溶液相での酸化反応で生成するSOAなどが提案されている（Andreaeら2006, Bondら2006, 中山2012, Laskinら2015, Moiseら2015, Nakayamaら2015など）。さらに、放出もしくは二次生成後の大気中でのエイジング（変質）過程により、ブラウンカーボン粒子の光学特性や発色団（光吸収性をもたらす化学成分）がどのように変化するかについても、明らかになりつつある（Hemsら2021）。

　最近では、室内実験や観測研究で得られた知見に基づいた、BrCの放射影響に関するモデル研究なども報告されている（Fengら2013, Linら2014, Wangら2014）。今後の実験、観測、およびモデル研究の進展により、BrCの発生源および、気候変動や環境変動への影響の解明が進むと期待される。

参考文献

Andreae, M. O. and Gelencsér, A.: Black carbon or brown carbon? The nature of light-absorbing carbonaceous aerosols, Atmos. Chem. Phys., 6, 3131–3148, 2006.

Bond, T. C. and Bergstrom, R.W.: Light absorption by carbonaceous particles: An investigative review, Aerosol Sci. Technol., 40, 27-67, 2006.

Feng, Y., Ramanathan, Y., and Kotamarthi, V. R.: Brown carbon: a significant atmospheric absorber of solar radiation?, Atmos. Chem. Phys., 13, 8607–8621, 2013.

Hems, R. F., Schnitzler, E. G., Liu-Kang, C., Cappa, C. D., and Abbatt, J. P. D., Aging of atmospheric brown carbon aerosol, ACS Earth Space Chem., 5, 4, 722–748, 2021.

Laskin, A., Laskin, J., and Nizkorodov, S. A.: Chemistry of atmospheric brown carbon, Chem. Rev., 115, 4335-4382, 2015.

Lin, G., Penner, J. E., Flanner, M. G., Sillman, S., Xu, L., and Zhou, D.: Radiative forcing of organic aerosol in the atmosphere and on snow: Effects of SOA and brown carbon, J. Geophys. Res. Atmos., 118, 7453-7476, 2014.

Moise, T., Flores, J. M., and Rudich, Y.: Optical properties of secondary organic aerosols and their changes by chemical processes, Chem. Rev., 115, 4400-4439, 2015.

Nakayama, T., Sato, K., Tsuge, M., Imamura, T., and Matsumi, Y.: Complex refractive index of secondary organic aerosol generated from isoprene/NOx photooxidation in the presence and absence of SO₂, J. Geophys. Res. Atmos., 120, 7777-7787, 2015.

Wang, X., Heald, C. L., Ridley, D. A., Schwarz, J. P., Spackman, J. R., Perring, A. E., Coe, H., Liu, D., and Clarke, A. D.: Exploiting simultaneous observational constraints on mass and absorption to estimate the global direct radiative forcing of black carbon and brown carbon, Atmos. Chem. Phys., 14, 10989–11010, 2014.

中山智喜, 有機エアロゾルの光吸収特性, エアロゾル研究, 27, 13-23. 2012.

（長崎大学・中山智喜） 2022年4月1日 　　★