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日本学術振興会 科学研究費補助金 基盤研究（Ａ）(海外学術調査) （平成27～29年度）
「越境ヘイズの影響を受けるマレーシアPM2.5の性状・発生源・健康リスクの総合評価」
JSPS Grants-in-Aid for Scientific Research (A) (Overseas Academic Research) (FY2015－2017)
Integrated evaluation of PM2.5 affected by transboundary haze in Malaysia from the viewpoints
of characteristics, emission source and health impact
研究代表者：東野 達
研究分担者：亀田貴之（京都大学エネルギー科学研究科），高野裕久（京都大学工学研究科），松井康人（京都大学環境安全保健機構），
藤井佑介（埼玉県環境科学国際センター，現 大阪公立大学）
研究協力者：奥田知明（慶應義塾大学理工学部）, 本田晶子（京都大学工学研究科），Haryono Setiyo Huboyo (Diponegoro Univ.),
Puji Lestari (ITB), Mohd Talib Latif (UKM), Mastura Mahmud (UKM), Regina Hitzenberger (Univ. of Vienna)
インドネシア泥炭火災と環境問題
近年，気候変動・土地利用変化によって世界各地で多発する大規模な森林火災等のwildfireや野焼きなどのバイオマス燃焼は，生態系の破壊や大量の温室効果ガス・エアロゾルの発生を伴い、その環境や社会への影響が世界的に問題となっている【UNEP, 2022a】。特に，東南アジアでは稲わら等の野焼きだけでなく，乾季に発生するインドネシアのスマトラ島やカリマンタン島における泥炭火災に伴って莫大な量の温室効果ガスが放出されるとともに，同時に発生するエアロゾル（ヘイズ）による国内や周辺国への越境大気汚染による人の健康や社会経済的影響が1990年以降深刻化し，同時に生物多様性の毀損も生じている。インドネシアは熱帯地域最大の泥炭面積【Joosten, 2009; UNEP, 2022bではブラジルに次ぐ第２位】を有しており，乾季における泥炭火災の発生には，エルニーニョなどの自然環境要因だけでなく，野焼きによる開墾，焼き畑，泥炭地森林の伐採・泥炭表層の乾燥化などと係わるパーム油プランテーションの開発（グローバルサプライチェーンを介したパーム油消費と関係【Shigetomi et al., 2020】）等の社会経済的要因も関与している。下図は，こうした環境・経済・社会の視点からインドネシア泥炭火災による環境問題，特にヘイズによる大気汚染と係わるエアロゾルの性状に重点をおいて，DPSIRフレームワーク（研究のトップページ参照）に基づいて表現したものである。なお，UNEP(2022a)はwildfireの危機管理に必要な要素として5R（過去の事象データのReview and analysis, 土地利用計画などのリスク低減策であるRisk reduction, 地域や消防の準備のReadiness, 火災発生時の管理行動 のResponse，および火災発生中と事後の復旧対応のRecovery）を挙げている。
Joosten, H. (2009) The global peatland CO2 picture: Peatland status and drainage related emissions in all countries of the world, p. 7, Wetlands International, Ede, the Netherlands.
Y. Shigetomi, Y. Ishimura, Y. Yamamoto (2020). Scientific Reports, 10, 20624.
環境・経済・社会的要因からみたインドネシア泥炭火災に伴う環境問題のDPSIRフレームに基づく図解。状態(State)は泥炭火災に伴うヘイズによる大気汚染と係わるエアロゾルの性状の特性化に重点をおいている。（Fujii and Tohno, 2023）
研究概要
本研究では，国内発生源とインドネシア泥炭火災エアロゾル（ヘイズ）などの越境汚染源の寄与が混在したマレーシアPM2.5について，発生源プロファイル及びヘイズに固有な指標成分を明らかにし，発生源寄与率を推定する。さらに，観測および室内実験から，越境輸送中のヘイズの変質過程を解明するとともに，実試料および室内実験生成試料を用いて呼吸器系・免疫系を中心にin vitro 影響評価から，健康影響決定要因（化学物質群）を明らかにする。これらの影響評価値と，発生源プロファイルに基づいた曝露評価値とから，そこに居住するヒトの生活パターンに応じた健康リスクを定量化することを目的としており，UNEP(2022)の5RのReview and analysisに相当する。なお、本研究は科研費交付期間終了後も大阪公立大学・藤井佑介准教授を中心として継続・発展している。
1．PM2.5の性状特性と変質過程の解明及び発生源同定
インドネシア泥炭火災エアロゾル（ヘイズ）発生源近傍における有機及び無機の化学性状特性を明らかにし，発生源プロファイル及び指標成分を決定する。スマトラ島の火災発生地点での分析から，泥炭性状，環境条件の影響を評価する。
現地泥炭試料を，試験炉で燃焼させ生成粒子の化学性状の温度依存性を明らかにする。
泥炭火災エアロゾルが越境輸送される風下のリセプター域にあるマレーシアにおいて，エアロゾルの化学性状特性を明らかにし， 発生源データとの比較からPAHなどの有害成分の輸送過程における変質とリセプターでの影響を決定する。
マレーシアおいて，PM2.5の特定の発生源に対するソースプロファイル，一般大気中や室内環境における濃度変動特性と気象等影響因子との関係を明らかにする。
上記のデータを含むソース，リセプター域の化学性状データと文献値から多変量解析モデルにより，マレーシアのPM2.5に対するヘイズと国内発生源の寄与率を明らかにする。
2．PM2.5の健康影響評価
1．で捕集した発生源及び長距離輸送後のヘイズ，非ヘイズ時のPM2.5を対象に，呼吸器系・免疫系を中心にin vitro影響評価を 実施し，健康影響決定要因（化学物質群）を明らかにする。また，新規バイオマーカーについても評価する。
そこに暮らすヒトの生活パターン（室内，屋外滞在時間，行動など）を調査することで，その形態に応じた呼吸器への曝露量を評価する。
影響評価により得られたマーカー値や，新規バイオマーカーの値に対し，生活パターンに応じた曝露量を乗じることで，ヒトの健康影響 に対するリスク評価を実施する。
研究成果の概要（科研費交付期間）
１年間捕集したマレーシアPM2.5の80種以上の無機・有機成分分析と，インドネシア，リアウ州の泥炭火災発生地点での集中観測から，発生源と影響受容域におけるPM2.5の性状特性を明らかにした。特に有機成分の分析データに基づいて泥炭火災発生源固有の新規な指標(OP/OC4)を提案し，火災によるヘイズ期に一部有機成分の大気輸送過程での2次生成を示唆する結果を得た。さらに，包括的な年間観測データに対してPMFモデルを用いてマレーシアの年平均PM2.5濃度に対する泥炭火災寄与率が30%にも達することが初めて示された。また，ヘイズ期に捕集されたPM2.5に含まれるPAH誘導体成分の一部と細胞影響（抗原提示細胞CD86発現性）との間に相関が認められ，呼吸器疾患の悪化に関与する可能性が示唆された。
We analyzed over 80 inorganic and organic components of PM2.5 during a 1-year sampling campaign in Malaysia. Intensive field studies were also conducted at peatland fire sites in a Riau province of Indonesia during the fire episode. These studies demonstrated the different chemical characteristics of PM2.5 at the source and receptor sites. On the basis of the analytical data, we proposed a new key indicator of Indonesian peatland fire (IPF), and secondary formation of some PAH derivatives was suggested for the haze samples associated with the peatland fire during their atmospheric transport. Furthermore, we firstly revealed that IPF contributed to about 30% of the annual average PM2.5 concentration in Malaysia by PMF (Positive Matrix Factorization) model with annual comprehensive observation data. In addition, we found significant correlations between biological effects (CD86 expression on antigen presenting cells) and concentrations of some PAH derivatives of the haze samples. These results suggest that those components have the potential to exacerbate respiratory diseases.
マレーシアUKMにおけるPM2.5サンプリング
(High Volume Sampler使用）
インドネシア，スマトラ島，リアウ州の泥炭火災（smolderingの状態）発生地点におけるPM2.5サンプリング (Low Volume Sampler使用）
Daily variations of the mass concentrations of PM2.5 and OC fractions in Petaling Jaya, Selangor, Malaysia from August 2011 to July 2012. (Fujii, et al., Atmos. Chem. Phys., 15, 13319-13329, 2015)
Variations of levoglucosan/mannosan ratio, OP/OC4 ratio, OC/EC ratio, and levoglucosan concentrations of TSP during storng haze (Period I), weak haze (Period II) and non-haze (Period III) in 2014 in Malaysia. Error bars indicate standard deviations. (Fujii, et al., AAQR, 16, 69-78, 2016) ➡
OP/OC4の値が，弱いヘイズ期でも泥炭火災の影響を示す有効な指標であることを示している。
Time series of source apportionment of PM2.5 during the sampling periods. Error bars indicate estimates of uncertainty ranges, which derive from an uncertainty of OM to OC conversion factor for Indonesian peatland fire (IPF) source. Source apportionment was conducted using PMF model. (Fujii, et al., Atmos. Environ., 171, 111-117, 2017).
1年に及ぶ捕集期間におけるPM2.5の平均質量濃度は20～21 μg/m³ と推定され，このうちインドネシア泥炭火災による寄与は約30%に達し，南西モンスーン季に限ると約51～55%を占める。
EEM (Excitation–Emission Matrix) spectra of HULIS in TSP samples collected in Bangi, Malaysia during non-haze, light haze and strong haze periods. (Graphical abstract in Fujii, et al., Sci. Total Environ., 753, 142009, 2021).
インドネシア泥炭火災によるマレーシアでのヘイズが強まるにつれてHULIS-Cの濃度（図の数値）が上昇し，フルボ酸態フルオロフォアに相当するスペクトルの領域（赤）の強度が増大する。また，新たな成分の領域が出現している。
関連論文（査読有）
S. Fujii., W. Iriana, M. Oda, A. Puriwigati, S. Tohno, P. Lestari, A. Mizohata, H.S. Huboyo (2014) Characteristics of carbonaceous aerosols emitted from peatland fire in Riau, Sumatra, Indonesia, Atmos. Environ., 87, 164-169.
藤井佑介，東野 達，Mastura Mahmud (2014) マレーシアにおけるPM2.5 中イオン成分の特性, エアロゾル研究, 29, 96-199.
Y. Fujii, H. Kawamoto, S. Tohno, M. Oda, W. Iriana, P. Lestari (2015) Characteristics of carbonaceous aerosols emitted from peatland fire in Riau, Sumatra, Indonesia (2) - Identification of organic compounds -, Atmos. Environ., 110, 1-7.
Y. Fujii, S. Tohno, N. Amil, M. T. Latif, M. Oda, J. Matsumoto, A. Mizohata (2015) Annual variations of carbonaceous PM2.5 in Malaysia: Influence by Indonesian peatland fires, Atmos. Chem. Phys., 15, 13319-13329.
Y. Fujii, M. Mahmud, M. Oda, S. Tohno, J. Matsumoto, A. Mizohata (2016) A key indicator of transboundary particulate matter pollution derived from Indonesian peatland fires in Malaysia, Aerosol Air Quality Research, 16, 69-78.
Y. Fujii, M. Mahmud, S. Tohno, T. Okuda, A. Mizohata (2016) A case study of PM2.5 characterization in Bangi, Selangor, Malaysia during the southwest monsoon season, Aerosol Air Quality Research, 16, 2685-2691.
H.S. Huboyo, Syafrudin, Y. Fujii, S. Tohno (2016) Comparison of PM10 pattern and PM2.5 carbonaceous fraction from episodic and nonepisodic period of peatland wildfire, ARPN J. Eng. Appl. Sci., 11, 4793-4796.
M.F. Khan, N.A. Sulong, D.F.M. Hussain, V. Lee, P.N. Hosaini, S. Shaharom, Y. Yosoff, H.M.S. Hoque, J.X. Chung, M.T. Latif, M. Sahani, N.M. Tahir, M.S.M. Nadzir, L. Juneng, K.N.A. Maulud, S.M.S. Abdullah, Y. Fujii, S. Tohno, A. Mizohata (2016) Comprehensive assessment of PM2.5 physicochemical properties during the Southeast Asia dry season (southwest monsoon), J. Geophys. Res.: Atmos., 121, doi:10.1002/2016JD025894.
Y. Fujii, S. Tohno, N. Amil, M. T. Latif (2017) Quantitative assessment of source contributions to PM2.5 on the west coast of Peninsular Malaysia to determine the burden of Indonesian peatland fire, Atmos. Environ., 171, 111-117.
N.A. Sulong, M.T. Latif, M. Sahani, M.F. Khan, M.F. Fadzild, N.M. Tahir, N. Mohamad, N. Sakai, Y. Fujii, M. Othman, S. Tohno (2019) Distribution, sources and potential health risks of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in PM2.5 collected during different monsoon seasons and haze episode in Kuala Lumpur, Chemosphere, 219, 1-14.
Y. Fujii, H.S. Huboyo, S. Tohno, T. Okuda, Syafrudin (2019) Chemical speciation of water-soluble ionic components in PM2.5 derived from peatland fires in Sumatra Island, Atmos. Poll. Res., 10, 1260-1266.
Y. Fujii, S. Tohno, K. Ikeda, M. Mahmud, N. Takenaka (2021) A preliminary study on humic-like substances in particulate matter in Malaysia influenced by Indonesian peatland fires, Sci. Total Environ., 753, 142009.
Y. Fujii, S. Tohno, H. Kurita, H.S. Huboyo, B. Zaman (2021) Characteristics of organic components in PM2.5 emitted from peatland fires on Sumatra in 2015: Significance of humic-like substances, Atmos. Environ.: X, 11, 100116.
藤井祐介，東野 達 (2021) インドネシアの泥炭火災によるヘイズ汚染 －粒子状物質の化学性状を中心に－, エアロゾル研究, 36, 184-195.【レビュー論文】
Y. Fujii, S. Tohno (2023) Chemical properties of the Southeast Asian haze from Indonesian peatland fires, Global Environ. Res., 27, 37-48. (review paper).
文献調査に基づいて作成したインドネシア泥炭火災による東南アジアのヘイズの化学組成等に関するデータ集（下記Excel file）は，Supplementary InformationとしてZenodoからダウンロード可能
学会発表
Y. Fujii, M. Oda, W. Iriana, S. Tohno, P. Lestari (2014) Characteristics of lignin pyrolysis products in PM2.5 emitted from Indonesian peatland fire, International Aerosol Conference 2014, AF0189, 28 Aug.-2 Sep., 2014, Busan, Korea.
M. Oda, Y. Fujii, W. Iriana, S. Tohno, P. Lestari, T. Kameda (2014) Polycyclic aromatic hydrocarbons and n-alkanes in PM2.5 emitted from Indonesian peatland fire, International Aerosol Conference 2014, AF0584, 28 Aug.-2 Sep., 2014, Busan, Korea.
W. Iriana, P. Lestari, Y. Fujii, S. Tohno (2014) Particulate aerosol PM2.5 carbonaceous species emitted from peatland burning in Riau, Sumatra, Indonesia, The 3rd International Symposium on Wetlands Environmental Management (ISWEM), 8-9 Nov., 2014, Banjarmasin, Indonesia.
Y. Fujii, N. Amil, Oda, S. Tohno, M.T. Latif, J. Matsumoto, A. Mizohata (2015) Characteristics of carbonaceous PM2.5: Annual observation in Malaysia, 9th Asian Aerosol Conference, 24-27 June, 2015, Kanazawa, Japan.
P. Lestari, W. Iriana, Y. Fujii, S. Tohno (2015) PM2.5 carbonaceous species and BC emitted from peat land burning in Riau, Sumatera, International Workshop on Air Quality in Asia, 4-7 August, 2015, Bogor, Indonesia.
Y. Fujii, M. Oda, N. Amil, S. Tohno, M.T. Latif (2015) Annual variations of solvent-extractable organic compounds in PM2.5 in Malaysia -Influence of Indonesian peatland fires, 2015 European Aerosol Conference, 6-11 September, 2015, Milan, Italy.
藤井佑介, 東野 達, Norhaniza Amil, Mohd Talib Latif (2016) マレーシアにおけるPM2.5発生源寄与率の推定: インドネシア泥炭火災による影響，第33回エアロゾル科学・技術研究討論会, 8/31-9/2, 大阪府立大学.
斎藤 想, 藤井佑介, 神谷優太, 亀田貴之, 東野 達, Mastura Mahmud, 大浦 健 (2016) マレーシアで捕集された粒子状PAH及びその誘導体とn-アルカンの特性，第33回エアロゾル科学・技術研究討論会, 8/31-9/2, 大阪府立大学.
藤井佑介, 東野 達, Haryono S. Huboyo, 奥田知明 (2016) インドネシア泥炭火災エアロゾルの性状：無機成分の同定，第57回大気環境学会年会, 9/7-9/9，北海道大学.
M. Asano, Y. Fujii, S. Tohno, N. Sakai, N. Azura, M.I.B.A. Wahab and M.T. Latif (2016) One-year characterization of PM2.5 chemical composition influenced by transboundary haze in Malaysia, AGU 2016 Fall Meeting, 12-16 Dec., 2016, San Francisco, California, USA.
M.F. Khan, M.T. Latif, M.S M. Nadzir, M. Sahani, N.M. Tahir, K.N.A. Maulud, S.M.S. Abdullah, Y. Fujii, S. Tohno, A. Mizohata (2017) The effect of the south-westerly monsoon on the compositions and sources of fine particulate matter in a Southeast Asian urban location, 3rd International Conference on Environmental Pollution, Restoration, and Management, 6-10 March, 2017, Quy Nhon, Binh Dinh, Vietnam.
Y. Matsui, N.T. Thuong , M. Yoneda, S. Tohno (2017) Indoor air quality analysis of particle matters and volatile organic compounds in Malaysia, Asian Aerosol Conference 2017, 2-6 July, 2017, Jeju, Korea.
斉藤 想, 藤井佑介, 神谷 優太, 本田晶子, 亀田 貴之, 東野 達, 高野裕久, Mohd Talib Latif, Haryono S. Huboyo, 大浦 健 (2017) インドネシア泥炭火災の影響を受けるマレーシアPM2.5の細胞影響と多環芳香族炭化水素及び誘導体の性状特性，第34回エアロゾル科学・技術研究討論会, 8/3-8/4, 芝浦工業大学.
藤井佑介, 東野 達, 坂井伸光, Nor Azura, M. Ikram B.A. Wahab, Mohd Talib Latif (2017) マレーシアのヘイズ期におけるPM2.5中リグニン熱分解生成物の特性，第34回エアロゾル科学・技術研究討論会, 8/3-8/4, 芝浦工業大学.
N.A. Sulong, M.T. Latif, M.D. Khan, M.F. Fadzil, N.M. Tahir, N. Mohamad, M. Sahani, Y. Fujii, S, Tohno (2017) The sources and health risk of PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons and biomass burning tracers in Kuala Lumpur, 2017 T&T IAC International Aerosol Conference, 7-8 August, 2017, Prince of Songkla University, Songkhla, Thailand.
Y. Fujii, S. Tohno, M. Mahmud (2017) Characterization of biogenic secondary organic aerosols in Malaysia affected by Indonesian peatland fires, European Aerosol Conference 2017, Aug. 27 - Sept. 1, 2017, Zurich, Switzerland.
Y. Fujii, Y., K. Ikeda, S. Tohno, M. Mahmud (2017) Characterization of humic-like substances in particulate matter in Malaysia influenced by Indonesian peatland fires, 36th AAAR Annual Conference, 16-20 Oct., 2017, Raleigh, North Carolina, U.S.A.
H. Kurita, Y. Fujii, S. Tohno, N. Saito, Y. Kamiya, T. Kameda, R. Hitzenberger, T. Haller, K. Ikeda, N. Sakai, N.A. Sulong, M.T. Latif, T. Ohura (2018) Comprehensive assessment of carbonaceous PM2.5 in Malaysia during haze events influenced by Indonesia peatland fire and non-haze period, 10th International Aerosol Conference, 2-7 Sept., 2018, St. Louis, Missouri, U.S.A.
Y. Fujii, H. Kurita, N. Saito, M. Asano, Y. Kamiya, T. Kameda, H.S. Huboyo, S. Tohno (2019) Chemical speciation of carbonaceous aerosols emitted from peatland fires in Sumatra Island, 11th Asian Aerosol Conference, 17-20 May, 2019, City University of Hong Kong, Hong Kong, China.
Y. Fujii, H. Kurita, S. Tohno, H.S. Huboyo, N.A. Sulong, M.T. Latif (2019) Characteristics of fresh and aged PM2.5 derived from Indonesian peatland fire, European Aerosol Conference 2019, 25-30 Aug., 2019, Gothenburg, Sweden..
藤井佑介, 東野 達, Mohd Talib Latif (2019) マレーシアのクアラルンプールにおけるPM2.5化学組成の季節変動，第36回エアロゾル科学・技術研究討論会, 9/5-6, 広島大学.
藤井佑介, 東野 達, 坂井伸光, Nor Azura Sulong, Muhammad Ikram A Wahab, Md Firoz Khan, Mohd Talib Latif, 竹中規訓 (2021) インドネシアの泥炭火災に起因する植物起源の二次有機エアロゾル生成，第38回エアロゾル科学・技術研究討論会, 8/26-8/27, Online.
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