代表的な論文を5報ほどセレクトし、その概要と研究の経緯などについて紹介します。
2022.03: K. Otsuka†, R. Ishimaru, A. Kobayashi, T. Inoue, R. Xiang, S. Chiashi, Y. K. Kato, and S. Maruyama†, "Universal Map of Gas-Dependent Kinetic Selectivity in Carbon Nanotube Growth," ACS Nano, 16, 5627 (2022). DOI: 10.1021/acsnano.1c10569.
CNTの成長速度を触媒粒子と気相との炭素の流入出速度の差として記述することで、炭素源ガスと含酸素ガスの圧力に応じて、成長速度のカイラリティ依存性が出現したり消失したりすることを説明した研究です。成長速度のカイラリティ依存性に関する先行研究は互いに矛盾するものが多かったのですが、それらを包括的に説明することができていると思います。
もともと、エタノールにアセチレンを添加した際の成長の加速度合を観察した卒業生のデータ、数か月前に読んだ論文、それから過去にPLで測定したカイラリティ分布に関する雑多なデータがパズルのわずかなピースとして散らばる中で、突如としてパズルの完成系(速度論モデル)が閃いた日のことを鮮明に覚えています。その後、残りのピースを一つずつ実験的に見つけていく過程、おぼろげだった絵がより鮮明になっていく毎日は、(当時)10年間の研究生活の中で最もエキサイティングな時間でした。
2021.05: K. Otsuka†, N. Fang, D. Yamashita, T. Taniguchi, K. Watanabe, and Y. K. Kato†, "Deterministic transfer of optical-quality carbon nanotubes for atomically defined technology," Nat. Commum., 12, 3138 (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-23413-4.
昇華性の有機分子を介することで、カイラリティの特定された1本のCNTを、その蛍光発光効率を高く保ったまま任意の位置に転写する手法を考案しました。ナノチューブの転写だけでなく、単層MoS2の架橋構造など、二次元材料の転写でも威力を発揮するので多くの研究者に試してみてもらいたいものです。ナノチューブの位置制御以外は非常に簡単です。
二次元材料で転写技術は発達しているものの、(1)CNTは光学顕微鏡では見えない、(2)CNTといってもカイラリティが無数にある、(3)基板に接すると光らなくなるが1本だと脆く架橋させるのがそもそも難しい、という特徴があるため、二次元の技術をそのまま流用することはできそうにありませんでした。それなら独自の方法をということで、昇華性の分子に目をつけました。CNTの兄(?)であるフラーレンが真っ先に思い浮かんだものの、分子量(つまり昇華温度)の観点でもう少し離れた親戚であるアントラセンあたりがちょうどいいということになりました。偶然にも大面積で薄型の単結晶が簡単に得られるとともに、CNTに接しても励起子をクエンチすることのない相性のいい材料であることが分かり感動したものです。この時に作った近赤外の顕微分光をしながらCNTを転写する装置も世界に一つのものだと思います。
2018.04: K. Otsuka, S. Yamamoto, T. Inoue†, B. Koyano, H. Ukai, R. Yoshikawa, R. Xiang, S. Chiashi, S. Maruyama†, "Digital Isotope Coding to Trace Growth Process of Individual Single-Walled Carbon Nanotubes," ACS Nano, 12, 3994 (2018). DOI: 10.1021/acsnano.8b01630.
同位体炭素(13C)からなるエタノールを混合して合成を行い、CNT中にデジタル配列として埋め込むことで、長いもので10分以上かけて数百ミクロンまで成長するCNTに対して、1本ずつ成長過程を復元する手法を提案した論文です。同時に触媒を作り、全く同じ環境下で合成したCNTでもカイラリティによって成長の挙動(成長開始タイミングや伸長速度)が異なるだけでなく、同一のカイラリティであっても大きく個性があります。それまでも透過電子顕微鏡中などの特殊な環境下でナノスケールに成長過程をその場観察する研究はありましたが、一般的な合成条件のもとで実用的な形(長さや配向)のCNTに対して、個別かつ多数の成長過程解析が可能となりました。
もともと、デバイス応用の観点からCNTの長さをどこまで長くしうるかという目的意識があり、転じて「CNTの成長速度は一定のままか?時間とともに減衰していくか?」という疑問からスタートしました。アンサンブル試料を用いた数々の実験では明確に後者が支持されていましが、私は「個々には前者だが、平均を取ると後者のように見えてしまうのでは?」という仮説を持っており、それを実証したいという気持ちが高まり、博士論文審査の5か月前にして一転して合成の研究を始めました(半導体CNTアレイが得たいという観点では変わりありません)。別のプロジェクトに取り組んでいた後輩たちを説得して、日々ああでもないこうでもないと議論しながら一緒に作り上げた思い入れのある研究です。
2017.11: K. Otsuka, T. Inoue, E. Maeda, R. Kometani, S. Chiashi, S. Maruyama†, "On-Chip Sorting of Long Semiconducting Carbon Nanotubes for Multiple Transistors along an Identical Array," ACS Nano, 11, 11497 (2017). DOI:10.1021/acsnano.7b06282.
金属と半導体が混在するCNTアレイから金属CNTのみを選択的に、かつ全長にわたり除去することで、半導体CNTのみからなるアレイ構造を一定の面積に得ることができます。その領域にある同一のCNT群に沿って多数のトランジスタを作製し、その特性を報告するとともに、どの程度の高密度なCNTアレイに対して適用可能であるかを独自のモデルを用いて示した論文です。
もともと、Nanoscale:2014で報告した手法の再現性が低いことが大きな問題でした。その実験を繰り返すうちに、一度切断されて通電しなくなったCNTでも、さらに高い電圧を印加することで片側のCNTがわずかに縮む(エッチングされる)現象を発見しました(Nanoscale:2016)。これ自体はCNT先端の電界集中による電気化学的な反応で説明できるのですが、その中で大気中にある水の果たす役割が明確になりました。CNTの自己持続的な燃焼とは全く別の現象ではあるものの、ここから「大気中の水蒸気は、直観に反してCNTの燃焼を促進しているかもしれない」と着想し、それを実験と計算の両面から検証したのがNano Research:2017の論文です。その段階では、かなり長い範囲にわたってCNTが燃焼するものの、100%ではない(約75%)ことが課題でした。意外なことに、その課題を解決する鍵が再びNanoscale:2016から見つかり(水蒸気とはまた別)、「一見すると似ているようで実は全く別の現象であるが、テクノロジーとして活用しようとしたら互いの弱点を補い合う」という面白い事例となり、我ながら非常に感動したのを覚えています。
2014.05: K. Otsuka, T. Inoue, S. Chiashi†, S. Maruyama†, "Selective removal of metallic single-walled carbon nanotube in full length by organic film-assisted electrical breakdown," Nanoscale, 6, 8831-8835 (2014). DOI: 10.1039/C4NR01690D.
有機薄膜下でCNTをジュール熱により焼き切った場合に、全長にわたって燃焼するという特異な現象について報告した論文です。トランジスタ構造中のCNTにおいて、ソースドレイン間に高電圧を印加することで金属CNTのみを焼き切る手法が2001年に報告され、実験室で広く採用されていました。その場合、金属CNTは100nm程度の範囲のみ消失するのみで、それ以外の大部分は基板上に残ってしまうため、半導体CNTアレイを一面に得ることはできず、集積回路作製には適用できないものでした。
もともと、「有機薄膜下のCNTを通電加熱することで、CNTに沿って微小な溝を形成する」という別の目的で実験を行っていたところ、一部誤ってCNTが焼き切れるほどの電圧をかけてしまった箇所がありました。全ての箇所について電子顕微鏡で観察を行っていると、失敗と思っていた箇所だけCNTが全て消失するという特異な事態に気が付きました。逆にこれは役に立つかもしれないということで、CNTの全長除去の方法として追及することにしたものです。一連の経験から、実験を進める中で些細な違いを見逃さない注意深さ、また一見してネガティブな現象を活用するという逆転の発想を養うことができたと思います。
2025, 2024, 2023, 2022, 2021, 2020, 2019, 2018, 2017, 2016, 2015, 2014
(xx) 2025.07
Q. Hu, Y. Feng, W. Dai, D. Asa, D. Hedman, A. Fitó-Parera, Y. Yao, Y. Zheng, K. Hisama, G. Auti, H. Daiguji, C. Bichara, S. Chiashi, Y. Li, W. Wenseleers, D. I. Levshov, S. Cambré, K. Otsuka, R. Xiang, S. Maruyama
"Analysis of Fe and Co binary catalysts in chemical vapor deposition growth of single-walled carbon nanotubes," arXiv:2507.17891 (2025).
(xx) 2025.07
W. Dai, Y. Zheng, A. Kumamoto, Y. Gao, S. Fu, S. Zhao, R. Kitaura, E. I. Kauppinen, K. Otsuka, S. V. Rotkin, Y. Ikuhara, M. Maruyama, S. Okada, R. Xiang†, S. Maruyama†
"Metallic NbS2 one-dimensional van der Waals heterostructures," arXiv:2507.03274 (2025).
(37) 2025.07
I. Kohata†, K. Hisama, K. Otsuka, S. Maruyama
"Machine-learned bond-order potential for exploring the configuration space of carbon," Phys. Rev. Materials 9, 074009 (2025). DOI: 10.1103/73gp-bm46
(36) 2025.05
K. Otsuka†, S. Maruyama
"Catalyst-mediated etching of carbon nanotubes exhibiting electronic-structure insensitivity and reciprocal kinetics with growth," Carbon 243, 120530 (2025). DOI: 10.1016/j.carbon.2025.120530
(35) 2025.05
J. Nishida†, K. Otsuka, T. Minato, Y. K. Kato, T. Kumagai†
"Ultrafast infrared nano-imaging of local electron-hole dynamics in CVD-grown single-walled carbon nanotubes," Science Advances 11, eadv9584 (2025). DOI: 10.1126/sciadv.adv9584
(34) 2025.03
B.-W. Zhang, X.-Y. Qiu, Y. Ma, Q. Hu, A. Fitó-Parera, I. Kohata, Y. Feng, Y. Zheng, C. Zhang, Y. Matsuo, Y. Wang, S. Chiashi, K. Otsuka, R. Xiang, D. I. Levshov, S. Cambré, W. Wenseleers, S. V. Rotkin, S. Maruyama†
"Low-Temperature Synthesis of Weakly Confined Carbyne Inside Single-Walled Carbon Nanotubes," ACS Nano 19, 12996 (2025). DOI: 10.1021/acsnano.4c17104
(33) 2024.10
R. Zhang†, D. Levshov†, K. Otsuka, Y. Feng, Y. Zheng, E. I. Kauppinen, S. Chiashi, W. Wenseleers, S. Cambré, R. Xiang, S. Maruyama†
"Efficient Growth of 1D Van der Waals Heterostructures on Zeolite-Supported SWCNTs," Small 21 , 2407271 (2025). DOI: 10.1002/smll.202407271
(32) 2024.10
K. Hisama†, K. V Bets, N. Gupta, R. Yoshikawa, Y. Zheng, S. Wang, M. Liu, R. Xiang, K. Otsuka, S. Chiashi, B. I. Yakobson, S. Maruyama†,
"Molecular Dynamics of Catalyst-Free Edge Elongation of Boron Nitride Nanotubes Coaxially Grown on Single-Walled Carbon Nanotubes," ACS Nano 18, 31586 (2024). DOI: 10.1021/acsnano.4c13792
(31) 2024.04
N. Fang†, Y. R. Chang, S. Fujii, D. Yamashita, M. Maruyama, Y. Gao, C. F. Fong, D. Kozawa, K. Otsuka, K. Nagashio, S. Okada, Y. K. Kato†,
"Room-temperature quantum emission from interface excitons in mixed-dimensional heterostructures," Nat. Commun. 15, 2871 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-47099-6
(30) 2024.03
S. Wang, D. Levshov†, K. Otsuka, B. Zhang, Y. Zheng, Y. Feng, M. Liu, E. I. Kauppinen, R. Xiang, S. Chiashi, W. Wenseleers, S. Cambre, S. Maruyama†,
"Evaluating the Efficiency of Boron Nitride Coating in Single-Walled Carbon Nanotube-Based 1D Heterostructure Films by Optical Spectroscopy," ACS Nano 18, 9917 (2024). DOI: 10.1021/acsnano.3c09615
(29) 2024.02
D.-M. Tang†, O. Cretu, S. Ishihara, Y. Zheng, K. Otsuka, R. Xiang†, S. Maruyama, H.-M. Cheng, C. Liu†, D. Golberg†,
"Chirality engineering for carbon nanotube electronics," Nat. Rev. Electr. Eng. 1, 149 (2024). DOI: 10.1038/s44287-023-00011-8
(28) 2023.12
N. Fang†, Y. R. Chang, D. Yamashita, S. Fujii, M. Maruyama, Y. Gao, C. F. Fong, K. Otsuka, K. Nagashio, S. Okada, Y. K. Kato†,
"Resonant exciton transfer in mixed-dimensional heterostructures for overcoming dimensional restrictions in optical processes," Nat. Commun. 14, 8152 (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-43928-2
(27) 2023.11
K. Otsuka†, T. Sugihara, T. Inoue, W. Jia, S. Matsushita, T. Saito, M. Lee, T. Taniguchi, K. Watanabe, G. Pitner, M.-Y. Li, T.-A. Chao, R. Xiang, S. Chiashi, S. Maruyama†,
"Coaxial boron nitride nanotubes as interfacial dielectric layers to lower interface trap density in carbon nanotube transistors," Nano Research, 16, 12840 (2023). DOI: 10.1007/s12274-023-6241-6
(26) 2023.03
S. Matsushita, K. Otsuka†, T. Sugihara, G. Zhu, K. Kittipaisalsilpa, M. Lee, R. Xiang, S. Chiashi, S. Maruyama†,
"Horizontal Arrays of One-Dimensional van der Waals Heterostructures as Transistor Channels," ACS Appl. Mater. Interfaces, 15, 10965 (2023). DOI: 10.1021/acsami.2c22964
(25) 2022.10
M. Kosugi, R. Obata, K. Otsuka, K. Kuroyama, S. Du, S. Maruyama, K. Hirakawa, J. Haruyama†,
"Electrical hysteresis characteristics in photogenerated currents on lear-beam-derived in-plane lateral 1D MoS2-Schottky junctions," AIP Advances, 12, 105210 (2022). DOI: 10.1063/5.0098198.
(24) 2022.07
N. Fang†, D. Yamashita†, S. Fujii, K. Otsuka, T. Taniguchi, K. Watanabe, K. Nagashio, and Y. K. Kato†,
"Quantization of Mode Shifts in Nanocavities Integrated with Atomically Thin Sheets,". Adv. Optical Mater., 10, 200538 (2022). DOI: 10.1002/adom.202200538.
(23) 2022.07
R. Ishimaru, K. Otsuka†, T. Inoe, S. Chiashi, S. Maruyama†,
"Carbon Dioxide Triggers Carbon Nanotube Nucleation: Isotope Labeling Study on the Growth Process of Individual Nanotubes," ECS J. Solid State Sc. Technol., 11, 071002 (2022). DOI: 10.1149/2162-8777/ac7c38.
(22) 2022.05
D. Kozawa†, X. Wu, A. Ishii, J. Fortner, K. Otsuka, R. Xiang, T. Inoue, S. Maruyama, Y. Wang, and Y. K. Kato†,
"Formation of organic color centers in air-suspended carbon nanotubes using vapor-phase reaction," Nat. Commum., 13, 2814 (2022). DOI:10.1038/s41467-022-30508-z.
(21) 2022.03
K. Otsuka†, R. Ishimaru, A Kobayashi, T. Inoue, R. Xiang, S. Chiashi, Y. K. Kato, S. Maruyama†,
"Universal Map of Gas-Dependent Kinetic Selectivity in Carbon Nanotube Growth," ACS Nano, 16, 5627 (2022). DOI:10.1021/acsnano.1c10569.
(20) 2022.03
G. Németh†, K. Otsuka, D. Datz, A. Pekker, S. Maruyama, F. Borondics†, K. Kamarás,
"Direct Visualization of Ultrastrong Coupling between Luttinger-Liquid Plasmons and Phonon Polaritons," Nano Letters, 22, 3495 (2022). DOI:10.1021/acs.nanolett.1c04807.
(19) 2021.09
Y. Zheng, A. Kumamoto, K. Hisama, K. Otsuka, G. Wickerson, Y. Sato, M. Liu, T. Inoue, S. Chiashi, D.-M. Tang, Q. Zhang, A. Anisimov, E. I. Kauppinen, Y. Li, K. Suenaga, Y. Ikuhara, S. Maruyama†, R. Xiang†
"One-dimensional van der Waals heterostructures: Growth Mechanism and handedness correlation revealed by non-destructive TEM," Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A., 118, e2107295118 (2021). DOI: 10.1073/pnas.2107295118.
(18) 2021.08
Z. Li†, K. Otsuka, D. Yamashita, D. Kozawa, and Y. K. Kato†
"Quantum Emission Assisted by Energy Landscape Modification in Pentacene-Decorated Carbon Nanotubes," ACS Photonics, 8, 2367 (2021). DOI: 10.1021/acsphotonics.1c00539.
(17) 2021.08
S. Cambré†, M. Liu, D. Levshov, K. Otsuka, S. Maruyama†, R. Xiang†
"Nanotube‐Based 1D Heterostructures Coupled by van der Waals Forces," Small, 2102585 (2021). DOI: 10.1002/smll.202102585.
(16) 2021.05
K. Otsuka†, N. Fang, D. Yamashita, T. Taniguchi, K. Watanabe, and Y. K. Kato†
"Deterministic transfer of optical-quality carbon nanotubes for atomically defined technology," Nat. Commum., 12, 3138 (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-23413-4.
(15) 2021.03
D. Yamashita, H. Machiya, K. Otsuka, A. Ishii, and Y. K. Kato†
"Waveguide coupled cavity-enhanced light emission from individual carbon nanotubes," APL Photonics, 6, 031302 (2021). DOI: 10.1063/5.0042635.
(14) 2020.06
N. Fang, K. Otsuka, A. Ishii, T. Taniguchi, K. Watanabe, K. Nagashio, and Y. K. Kato†
"Hexagonal Boron Nitride As an Ideal Substrate for Carbon Nanotube Photonics," ACS Photonics, 7, 1773 (2020) DOI: 10.1021/acsphotonics.0c00406.
(13) 2019.12
C. Delacou, I. Jeon, K. Otsuka, T. Inoue, A. Anisimov, T. Fujii, E. I Kauppinen, S. Maruyama, Y. Matsuo
"Investigation of charge interaction between fullerene derivatives and single-walled carbon nanotubes," InfoMat, 1, 559 (2019). DOI: 10.1002/inf2.12045.
(12) 2019.12
B. Koyano, T. Inoue, S. Yamamoto, K. Otsuka, R. Xiang, S. Chiashi, S. Maruyama
"Regrowth and catalytic etching of individual single-walled carbon nanotubes studied by isotope labeling and growth interruption," Carbon, 155, 635 (2019). DOI: 10.1016/j.carbon.2019.09.031.
(11) 2019.06
K. Otsuka, A. Ishii, Y. K. Kato
"Super-resolution fluorescence imaging of carbon nanotubes using a nonlinear excitonic process," Opt. Express, 27, 17463 (2019). DOI: 10.1364/OE.27.017463.
(10) 2019.05
H. An, A. Kumamoto, R. Xiang, T. Inoue, K. Otsuka, S. Chiashi, C. Bichara, A. Loiseau, Y. Li, Y. Ikuhara, S. Maruyama
"Atomic-scale structural identification and evolution of Co-WC ternary SWCNT catalytic nanoparticles: High-resolution STEM imaging on SiO2," Sci. Adv., 5, eaat9459 (2019). DOI: 10.1126/sciadv.aat9459.
(9) 2019.03
S. Tanaka, K. Otsuka, K. Kimura, A. Ishii, H. Imada, Y. Kim, Y. K. Kato
"Organic Molecular Tuning of Many-Body Interaction Energies in Air-Suspended Carbon Nanotubes," J. Phys. Chem. C, 123, 5776 (2019). DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b12496.
(8) 2018.04
K. Otsuka, S. Yamamoto, T. Inoue, B. Koyano, H. Ukai, R. Yoshikawa, R. Xiang, S. Chiashi, S. Maruyama,
"Digital Isotope Coding to Trace Growth Process of Individual Single-Walled Carbon Nanotubes," ACS Nano, 12, 3994 (2018). DOI: 10.1021/acsnano.8b01630.
(7) 2018.02
M. Liu, R. Xiang†, Y. Lee, K. Otsuka, Y.-L. Ho, T. Inoue, S. Chiashi, J. J. Delaunay, S. Maruyama†,
"Fabrication, Characterization, and High Temperature Surface Enhanced Raman Spectroscopic Performance of SiO2 Coated Silver Particles," Nanoscale, 10, 5449 (2018). Selected as Front Cover. DOI: 10.1039/C7NR08631H.
(6) 2017.11
K. Otsuka, T. Inoue, E. Maeda, R. Kometani, S. Chiashi, S. Maruyama†,
"On-Chip Sorting of Long Semiconducting Carbon Nanotubes for Multiple Transistors along an Identical Array," ACS Nano, 11, 11497 (2017). DOI:10.1021/acsnano.7b06282.
(5) 2017.11
G. Nemeth, D. Datz, H.M. Tohati, A. Pekker, K. Otsuka, T. Inoue, S. Maruyama, K. Kamaras,
"Nanoscale characterization of individual horizontally aligned single-walled carbon nanotubes,", Physica Status Solidi B, 1700433 (2017). DOI:10.1002/pssb.201700433.
(4) 2017.08
K. Otsuka, T. Inoue, Y. Shimomura, S. Chiashi, S. Maruyama†
"Water-assisted self-sustained burning of metallic single-walled carbon nanotubes for scalable transistor fabrication," Nano Research, 10, 3248(2017).DOI: 10.1007/s12274-017-1648-6.
(3) 2016.08
K. Otsuka, T. Inoue†, Y. Shimomura, S. Chiashi, S. Maruyama†
"Field emission and anode etching during formation of length-controlled nanogaps in electrical breakdown of horizontally aligned single-walled carbon nanotubes," Nanoscale, 8, 16363-16370 (2016). DOI: 10.1039/C6NR05449H.
(2) 2016.06
J. Li, K. Otsuka, X. Zhang, S. Maruyama, J. Liu†,
"Selective Synthesis of Large Diameter, Highly Conductive and High Density Single-Walled Carbon Nanotubes by Thiophene-Assisted Chemical Vapor Deposition Method on Transparent Substrates," Nanoscale, 8, 14156-14162 (2016). DOI: 10.1039/C6NR03642B.
(1) 2014.05
K. Otsuka, T. Inoue, S. Chiashi†, S. Maruyama†,
"Selective removal of metallic single-walled carbon nanotube in full length by organic film-assisted electrical breakdown," Nanoscale, 6, 8831-8835 (2014). DOI: 10.1039/C4NR01690D.