PhD Thesis

Dans le cadre de ce travail de thèse, on a préparé des nanomatériaux par déformation mécanique à froid et étudié leurs propriétés magnétiques. La méthode d’élaboration principale utilisée met en jeu la déformation à froid de plaques de métaux miscibles d’épaisseur sub-millimétrique jusqu’à l’échelle du nanomètre puis l’application de traitements thermiques de diffusion/réaction entre les éléments constitutifs. En particulier, la technique originale de «sheath-rolling» sans recuit intermédiaire d’adoucissement a été développée puis appliquée à la préparation de matériaux nanostructurés.Deux séries d'échantillons ont été étudiées: Sm/Fe et Fe/Pt. Les multicouches de Sm/Fe ont été préparées par la technique d'extrusion hydrostatique, jusqu’à l’échelle micrométrique. La phase SmFe2 magnétostrictive a été obtenue par traitement thermique final à 600 °C. Une magnétostriction à saturation de -1280 ppm a été mesurée. Des multicouches texturées de Fe/Pt, dont l’épaisseur par couche est de l'ordre de 10 nm, ont été préparées par la technique de «sheath-rolling». Les phases intermétalliques recherchées ont été formées par recuit de diffusion/réaction à 400°C-500°C. Des champs coercitifs μ0Hc de 0.7 T - 0.8 T à température ambiante ont été obtenus dans les échantillons monophasés de type FePt L10. L’ajout d'Ag a permis d’accroître ces valeurs jusqu’à 0.9 T pour 7 % Ag en vol. et 1.1 T pour 35 % Ag en vol.. L’analyse des mécanismes de coercitivité a révélé que les valeurs élevées des champs coercitifs résultent en partie d’une contribution des interactions dipolaires. Les différences entre les courbes d’aimantation dans le plan et hors-plan pour FePt et FePt/Fe3Pt ont été expliquées en considérant le caractère anisotrope des mécanismes de coercitivité et des interactions dipolaires. Le nouveau concept dit de «dipolar-spring» a été présenté. En outre, les propriétés magnétiques intrinsèques de systèmes modèles nanocomposites ont été calculées dans une approche de type champ moyen.

Abstract

In the framework of this thesis, nanomagnetic materials have been prepared by mechanical deformation and their magnetic properties have been studied. The main method of sample preparation used involves the mechanical deformation of sub-millimetre foils of miscible metals down to the nanometre scale, followed by the application of a final diffusion/reaction heat treatment to form the desired phases. In particular, the original “sheath-rolling” technique, without intermediate stress-relief heat treatment, has been developed and applied to the preparation of nanostructured materials.

Two series of samples have been studied: Sm/Fe and Fe/Pt. Sm/Fe multilayers were prepared by the hydrostatic extrusion technique down to the micrometer scale. The formation of the SmFe2 phase followed heat treatment at 600 °C. A saturation magnetostriction of 1280 ppm was reached. Textured Fe/Pt multilayers with layer individual thickness of the order of 10 nm were prepared by the sheath-rolling technique. The formation of the desired intermetallic phases was obtained through diffusion/reaction annealing at 400°C-500 °C. Room temperature coercive field values, μ0Hc = 0.7 T - 0.8 T were obtained in the single-phase L10 FePt samples. Ag addition allowed the coercive field values to be increased up to 0.9 T for 7 vol % Ag and 1.1 T for 35 vol % Ag. The analysis of coercivity mechanisms revealed that the high coercive field values obtained may be related in part to a contribution of the dipolar interactions. The differences between the in-plane and perpendicular-to-plane magnetisation curves of the FePt and FePt/Fe3Pt systems were explained by considering the anisotropic character of the coercivity mechanisms and of the dipolar interactions. The new “dipolar-spring” concept has been introduced. Beside this, the intrinsic magnetic properties of model magnetic nanocomposite systems have been calculated within a mean field approach.

Tóm tắt

Luận án này trình bày việc chế tạo vật liệu từ nano bằng phương pháp biến dạng cơ học và nghiên cứu tính chất từ của vật liệu thu được. Trong phương pháp biến dạng cơ học, mẫu ban đầu gồm các tấm kim loại (ít nhất gồm hai kim loại có tính chất có thể hoà tan với nhau) có độ dày cỡ vài trăm micro mét được xếp chồng lên nhau và được biến dạng xuống đến kích thước cỡ nano mét. Mẫu khối tạo thành là các màng đa lớp có độ dày vài chục nano mét. Sau đó mẫu được xử lí nhiệt để khuyếch tán xảy ra và tạo pha mong muốn. Trong luận án này, lần đầu tiên chúng tôi đưa ra kĩ thuật “cán nguội trong vỏ thép” mà không dùng các biện pháp xử lí nhiệt trung gian và ứng dụng kĩ thuật này để chế tạo vật liệu từ có cấu trúc nano.

Luận án đề cập đến hai họ mẫu: Sm/Fe và Fe/Pt. Mẫu Sm/Fe được chế tạo bằng kĩ thuật đùn thuỷ tĩnh từ kích thước mini mét xuống kích thước micro mét. Sau đó, mẫu được ủ nhiệt tại nhiệt độ 600°C để tạo pha liên kim loại SmFe2. Mẫu SmFe2 có từ giảo bão hoà khá lớn, cỡ - 1280 ppm. Mẫu Fe/Pt được chế tạo bằng kĩ thuật “cán nguội trong vỏ thép” đến kích thước khoảng 10 nm. Cấu trúc của mẫu có phương ưu tiên rất rõ nét. Khuyếch tán và tạo pha liên kim loại FePt cấu trúc L10 xảy ra khi ủ nhiệt tại 400°C – 500°C. Pha FePt có lực kháng từ μ0Hc = 0.7 T - 0.8 T tại nhiệt độ phòng, đây là giá trị cao nhất của lực kháng từ của FePt ở dạng khối. Giá trị này được nâng lên khi có thêm Ag (0.9 T khi thể tích của Ag là 7% và 1.1 T khi thể tích của Ag là 3.5%). Phân tích cơ chế của lực kháng từ cho thấy giá trị cao của lực kháng từ của các mẫu FePt có thể liên quan đến tương tác lưỡng cực. Lần đầu tiên luận án đưa ra khái niệm “đàn hồi lưỡng cực” mô tả đặc điểm dị hướng của lực kháng từ và của tương tác lưỡng cực để giải thích sự khác nhau giữa đường cong từ trễ khi từ trường ngoài song song và vuông góc với mặt phẳng mẫu của mẫu FePt và mẫu FePt/Fe3Pt, khái niệm này có thể được mở rộng để giải thích các hệ dị hướng khác. Luận án cũng trình bày các tính toán tính chất từ bằng phương pháp trường trung bình cho mô hình hệ nanocomposite.