Historical Development of Chemical Methods for Obsidian Provenance Analysis in Japan
日本における黒曜石の産地推定に関する成分分析法の変遷
Obsidian provenance studies based on X-ray fluorescence (XRF) and neutron activation analysis (NAA) were first developed in the 1960s by research groups at the University of Cambridge and the University of Michigan. In Japan, obsidian provenance studies began in the late 1960s within a research group at the University of Tokyo using geochronological methods (i.e., fission-track dating and K–Ar dating). However, this approach did not become widespread use. In the 1970s, provenance studies using neutron activation analysis (NAA), supported by a research reactor at Rikkyo University, were conducted by research groups at Rikkyo University and Tokyo Gakugei University. In the 1980s, X-ray fluorescence (XRF) analysis gradually replaced NAA as the principal analytical technique in research groups at Kyoto University, Numazu College of Technology, and Tokyo Gakugei University. Since the 2000s, methodologies developed at Numazu College of Technology have been implemented at institutions such as the Meiji University Cultural Properties Research Facility and the Nagasaki Prefectural Archaeological Center. However, these XRF-based studies used relative X-ray intensities or theoretical concentrations based on the fundamental parameter (FP) method. Consequently, it has become difficult to directly compare or integrate datasets across laboratories because these values vary between instruments. Moreover, this has contributed to fragmentation among research groups and increased instrument dependency. Accordingly, collaborative research teams at Nagasaki University and the Center for Obsidian and Lithic Studies, Meiji University, have developed a new framework for quantitative XRF-based provenance analysis since the 2020s.
蛍光X線分析や放射化分析に基づいた黒曜石製石器の産地分析は，1960年代にケンブリッジ大学やミシガン大学の研究グループによって始められました。国内では，1960年代後半に東京大学の研究グループによって年代測定に基づいた産地分析法の確立が進められましたが，この手法による実用的な運用は実現することなく，1970年代に入ると立教大学の原子炉を利用した放射化分析による産地分析が，立教大学や東京学芸大学の研究グループによって実施されるようになりました。1980年代に入ると放射化分析に代わり蛍光X線分析による産地分析が，京都大学，沼津高専，東京学芸大学の研究グループによって実施されるようになりました。そして，2000年代に入ると，沼津高専で確立された手法を利用する形で，明治大学文化財研究施設や，長崎県埋蔵文化財センターにおいても蛍光X線分析による産地分析が実施されるようになりました。一方で，1980年代以来，国内で実施されてきた蛍光X線分析による産地分析では，蛍光X線の相対強度やFP法による理論濃度が利用されていました。これらの値は，同一試料を測定しても装置ごとに異なり，測定値そのものを相互に利用したり比較しあったりすることができず（これを機器依存性と呼ぶ），各研究グループの独自性や独立性が強まることになりました。こうした状況の中，2020年代に入ると，機器依存性のない元素濃度に基づく蛍光X線分析装置を用いた産地分析を行う体制づくりが，長崎大学と明治大学黒耀石研究センターの研究グループによって進められるようになりました。
