Conoció al actor Graham Phillips en el elenco del musical de Broadway 13 en 2008 y salió con él hasta 2011
Más tarde, salió con Jai Brooks, miembro del grupo australiano de YouTube, The Janoskians desde 2012 hasta julio de 2013.
Salió con el cantante inglés Nathan Sykes entre agosto y diciembre de 2013
Luego salió con el rapero Big Sean entre octubre de 2014 y abril de 2015.
Después de grabar «The Way» con Mac Miller en 2012, los dos comenzaron a salir en 2016. Su relación terminó en mayo de 2018. Ese septiembre, Miller murió por una sobredosis accidental de drogas; Grande expresó su dolor por su muerte en las redes sociales y lo llamó su «amigo más querido»
En enero de 2020 comenzó a salir con el agente de bienes raíces Dalton Gómez. Su relación, aunque en su mayoría privada, se hizo pública en el video musical del sencillo benéfico de ella y Justin Bieber «Stuck with U».
Grande anunció su compromiso con Dalton Gómez el 20 de diciembre de 2020, luego de 11 meses de noviazgo. El 15 de mayo de 2021, se casaron en una ceremonia privada en su casa en Montecito, California, donde ella lució un vestido personalizado de Vera Wang.
En julio de 2023 se hizo público que estaban en trámites de divorcio. Días después de que se diera a conocer que la cantante de 33 años se separó de su ahora ex-esposo, Dalton Gomez, de 31; una fuente cercana a la intérprete reveló para Entertainment Tonight que Grande está en una nueva relación sentimental con Ethan Slater.