Pero fue la serie de Nickelodeon Victorious, que se emitió de 2010 a 2013, la que la transformó en un ídolo adolescente.
Victorious (estilizado como VICTORiOUS) es una comedia de televisión estadounidense creada por Dan Schneider para Nickelodeon. La serie gira en torno a la aspirante y cantante Tori Vega, que asiste a una escuela de artes escénicas de alto nivel, mientras que entra en situaciones de enredo loco sobre una base diaria. Ariana grande interpreta el personaje de Cat, que es una alegre, ingenua, distraída, dulce y muy talentosa chica. Ella suele cambiar de humor y es sensible ante la crítica. En Victorious, Tori la describe como "bipolar" por esas razones.
Sam & Cat es una serie teen sitcom estadounidense, que fue estrenada el 8 de junio de 2013 en Nickelodeon. Esta serie, es un spin-off de las series iCarly y Victorious, formado por Jennette McCurdy como Sam Puckett (iCarly) y Ariana Grande como Cat Valentine (Victorious). La serie esta basada en que dos chicas se unen como compañeras de cuarto y empiezan su trabajo como niñeras para formar nuevas aventuras.
Ariana Grande interpreta a Cat Valentine que es una chica dulce, cariñosa con un don para meterse en situaciones difíciles.