Foi fundado em 1560, por D. Álvaro de Castro, em cumprimento de um voto que fizera seu pai, o grande vice-rei da Índia, D. João de Castro, e entregue à Ordem de São Francisco. D. Filipe I de Portugal, terá dito quando, em 1581, visitou Sintra e, nomeadamente, o Convento dos Capuchos, que possuía em seus reinos as duas jóias mais preciosas: o Mosteiro do Escurial, por muito rico, e os Capuchos por muito pobre.