2024
15. A self-healing crystal that repairs multiple cracks.
Javed R. Pathan, Haripriya Balan, Patrick Commins, Arthi Ravi, Marieh B. Al-Handawi, Ian Cheng-Yi Hou, Panče Naumov* and Kana M. Sureshan*.
Journal of the American Chemical Society doi:10.1021/jacs.4c09334 (2024)
14. Smart molecular crystal switches.
Ian Cheng-Yi Hou, Liang Li, Hongyu Zhang and Panče Naumov.
Smart Molecules doi:10.1002/smo.20230031 (2024)
在晶體狀態下運作的分子開關展現出有別於其他在溶液中的獨特行為。此綜述重點介紹基於分子類馬氏體的智慧分子晶體開關的近期研究進展,此類開關在維持晶體完整性的同時,能因外部刺激產生可逆狀態變化。多數開關受溫度或機械應力觸發,新興刺激機制如光熱效應、光異構化及主客體相互作用亦逐漸嶄露頭角。其調控分子方向與相互作用的能力使其能應用於致動器、可重構結構材料、光電子學、磁學及可切換多孔系統,而持續的技術突破也使智慧分子晶體開關成為未來科技與跨領域創新的潛力元件。
2022
Dr. Ian Cheng-Yi Hou, Dr. Antoine Hinaut, Sebastian Scherb, Prof. Ernst Meyer, Prof. Akimitsu Narita and Prof. Klaus Müllen.
Chemistry-An Asian Journal doi:10.1002/asia.202200220 (2022)
當樹枝狀聚合物(PPs)形成非重疊的二維苯環網絡結構時,其可作為奈米石墨烯(NGs)的前驅體。我們採用逐層生長策略,合成了含366個與546個碳原子的巨型樹狀PPs。雖然溶液相環狀脫氫化未能成功,超高真空環境下的電噴霧沉積技術使該材料得以在金屬表面上製備。掃描探針顯微鏡揭示了基底上因熱誘導產生的局部平面化現象,為將大型樹狀PPs轉化為表面NGs提供新見解。
2021
12. Dicyclopentaannelated Hexa-peri-hexabenzocoronenes with a Singlet Biradical Ground State.
Dr. Qiang Chen, Prof. Dr. Martin Baumgarten, Dr. Manfred Wagner, Dr. Yunbin Hu, Dr. Ian Cheng-Yi Hou, Prof. Dr. Akimitsu Narita and Prof. Dr. Klaus Müllen.
A Journal of the German Chemical Society doi:10.1002/anie.202102932 (2021)
2020
11. Proton-Gated Ring-Closure of a Negative Photochromic Azulene-Based Diarylethene.
Ian Cheng-Yi Hou, Fabian Berger, Prof. Akimitsu Narita, Prof. Klaus Müllen and Prof. Stefan Hecht.
A Journal of the German Chemical Society doi:10.1021/anie.202007989 (2020)
質子響應型光致變色分子對於實現快速、非侵入性的光學控制具有重要價值,然而其質子化位點通常位於異原子上,與光活性π系統分離。我們提出一種含薁的二芳基乙烯光開關,其質子化直接發生於碳氫骨架上。此設計實現了質子閘控的負性光致變色環閉合機制,相較於雜原子類比化合物,其開環與閉環狀態的光學響應均顯著增強。另外,核磁共振與理論研究證實,π系統上的質子化是此獨特行為的根源。這些發現凸顯了非交替式烴類在構建多響應分子開關方面的潛力。
Ian Cheng-Yi Hou, Qiang Sun, Kristjan Eimre, Marco Di Giovannantonio, José I. Urgel, Pascal Ruffieux, Akimitsu Narita*, Roman Fasel* and Klaus Müllen*.
Journal of the American Chemical Society doi:10.1021/jacs.0c03635 (2020)
五邊形-七邊形對是石墨烯中常見的拓撲缺陷,且對石墨烯的性質具有關鍵影響,然而構建具有多重有序五邊形-七邊形融合結構的sp²碳框架仍具挑戰性。我們發現有機金屬聚合物中的薁單元在金(111)表面經熱重整化,會形成具有規律融合五邊形-七邊形單元的全新sp²碳架構。高解析度掃描探針顯微鏡揭示其獨特的多環結構,芳香性計算則顯示其具鮮明的極性電子特性。此研究為缺陷工程化石墨烯類材料開闢了新途徑。
9. Stepwise Lateral Extension of Phenyl-Substituted Linear Polyphenylenes.
Ian Cheng-Yi Hou, Akimitsu Narita and Klaus Müllen.
Macromolecular Chemistry and Physics doi:10.1002/macp.201900374 (2020)
聚苯基(PPs)是機械性能強韌且化學性質穩定的聚合物,其具有潛在的膜材料與奈米電子應用價值。苯基取代的線性PPs亦可作為石墨烯納米帶(GNRs)的自下而上的前驅體。透過引入定向分支的苯基基團,可在不產生環狀重疊的情況下橫向擴展PPs,從而獲得具有可調電子性質的更寬的GNRs,然而當前寬度仍受限於≈2奈米。此研究提出苯基取代PPs的分步橫向延伸策略:透過將乙炔基修飾的PP主鏈與二苯基環戊二烯酮進行狄耳士–阿爾德反應,再經脫保護處理以取得目標產物。結構演變已透過核磁共振、紅外光譜及凝膠滲透色譜驗證。此方法為可作為可調帶隙的寬幅GNRs的前驅體的支鏈PPs開闢新合成途徑。
2019
Ian Cheng-Yi Hou, Valentin Diez-Cabanes, Agostino Galanti, Michal Valášek, Marcel Mayor, Jérôme Cornil, Akimitsu Narita*, Paolo Samorì* and Klaus Müllen*.
Chemistry of Materials doi:10.1021/acs.chemmater.9b01535 (2019)
精確控制功能性多環芳香烴碳氫化合物(PAHs)和奈米石墨烯(NGs)的自組裝特性對技術應用至關重要。我們設計兩種六周環六苯冠烯(HBCs)三元結構體—pAHA與oAHA,分別在擬對位與鄰位上各承載兩個偶氮苯單元。兩者均在溶液中發生可逆光異構化,其中oAHA於紫外光照射(366奈米)下可達23% Z型構型。掃描隧道顯微鏡揭示,光輻照調節其於HOPG/溶液界面處的自組裝行為,有別於先前研究的單偶氮苯基HBCs。E–Z異構化提升了堆疊密度:pAHA由斜列二聚體晶格轉變為矩形二聚體晶格,而oAHA則維持二聚體列結構但改變列間方向。分子模擬結果佐證了這些觀察。此研究展示了大型π系統的光控表面組裝,推動了光切換型納米石墨烯材料的設計發展。
Peng Han, Ian Cheng-Yi Hou, Hao Lu, Xiao-Ye Wang, Klaus Müllen, Mischa Bonn, Akimitsu Narita and Enrique Cánovas*.
The Journal of Physical Chemistry Letters doi:10.1021/acs.jpclett.9b00399 (2019)
石墨烯量子點(GQDs)是具潛力、可調控且永續的太陽能轉換增敏劑。此研究將原子級精準的C₄₂-GQDs(六周環六苯冠烯衍生物)經羧酸酯基團功能化後,以化學吸附方式固定於介孔金屬氧化物表面,以提升界面間的電荷轉移效率。太赫茲時域光譜顯示相較於物理吸附的GQDs,化學吸附使電子轉移速率提升近兩個數量級。另外,輔以密度泛函理論計算、吸收光譜及價帶XPS分析,證實此提升源於共價鍵形成的強效供體-受體耦合效應。這些發現凸顯表面錨定技術在優化基於GQD的感光太陽能架構中的關鍵作用。
6. On-surface synthesis of polyazulene with 2, 6-connectivity.
Qiang Sun‡, Ian Cheng-Yi Hou‡, Kristjan Eimre, Carlo A. Pignedoli, Pascal Ruffieux, Akimitsu Narita and Roman Fasel*.
Chemical Communications doi:10.1039/C9CC07168G (2019)
薁作為最小的中性非交替芳香烴,不僅是基礎研究的原型,更因其獨特的光學(電子)特性成為功能性材料的多功能構建單元。此研究提出以2,6-二碘薁為單體前驅體,實現僅在2,6位點發生連接的薁的均聚物在表面上的合成與表徵。另外,作為形成聚薁的中間體,金-(2,6-氮雜蒽烯)鏈被我們觀測到。
2018
5. Anchor groups for graphene‐porphyrin single‐molecule transistors.
Bart Limburg, James O. Thomas, Gregory Holloway, Hatef Sadeghi, Sara Sangtarash, Ian Cheng-Yi Hou, Jonathan Cremers, Akimitsu Narita, Klaus Müllen, Colin J. Lambert, G. Andrew D. Briggs, Jan A. Mol and Harry L. Anderson.
Advanced Functional Materials doi:10.1002/adfm.201803629 (2018)
Ian Cheng-Yi Hou, Yunbin Hu, Akimitsu Narita and Klaus Müllen.
Polymer Journal doi:10.1002/adfm.201803629 (2018)
狄耳士–阿爾德反應以其無需催化劑、對官能團的寬容度與效率著稱,已成為聚合物合成領域的強大工具。該反應能構建出功能多樣的聚苯乙烯類化合物與梯狀聚合物,在膜材料與氣體分離領域具有潛在應用價值。近年來,狄耳士–阿爾德聚合技術被用於開發客製化聚苯乙烯作為結構精準且有可調控寬度、延伸長度(>600奈米)和可調控帶隙的石墨烯納米帶(GNRs)的前驅體。此綜述總結狄耳士–阿爾德聚合在設計功能性聚苯乙烯、梯狀聚合物與GNRs的近期進展,著重其在構建精確定義的碳基材料方面的多元應用潛力。
2017
Ashok Keerthi†§‡, Boya Radha§‡, Daniele Rizzo#, Hao Lu†, Valentin Diez Cabanes∥, Ian Cheng-Yi Hou†, David Beljonne∥, Jérôme Cornil∥, Cinzia Casiraghi#, Martin Baumgarten†, Klaus Müllen*† and Akimitsu Narita*†.
Journal of the American Chemical Society doi:10.1021/jacs.7b09031 (2017)
2. Poly [2 (6)-aminoazulene]: synthesis, photophysical properties, and proton conductivity.
Ian Cheng-Yi Hou, Vijayendra Shetti‡, Shou-Ling Huang, Kun-Lin Liu, Chi-Yang Chao, Song-Cheng Lin, You-Jen Lin, Li-Yin Chen and Tien-Yau Luh *.
Organic Chemistry Frontiers doi:10.1039/C7QO00087A (2017)
二聚氨基薁與聚[2(6)-氨基薁]是透過對應單體氨基脲基薁進行布赫瓦爾德-哈特維希偶聯反應,再經水解處理而合成。吸收峰最大值隨結構變化呈現遷移趨勢:單體氨基薁為394奈米,二聚體為481奈米,聚合物則達591奈米。單體與聚氨基薁的質子化作用僅發生於C1位點。質子化單體、二聚體及聚合物在410、492與670奈米處的λmax亦呈現相似趨勢。這些氨基薁可於C1位點進行可逆質子化/去質子化,且兩種形態皆透過氨基片段延伸共軛體系。初步密度泛函理論計算顯示,共振效應導致C–N鍵顯著縮短。透過在Nafion中摻入3重量百分比的質子化聚氨基薁,複合膜展現出甲醇滲透率降低50%的特性,同時保持質子導電性並使水滲透率提升三倍,這些特性對於直接甲醇燃料電池的應用極具優勢。
2016
1. Hexa‐peri‐hexabenzocoronene with Different Acceptor Units for Tuning Optoelectronic Properties.
Dr. Ashok Keerthi, Ian Cheng-Yi Hou, Dr. Tomasz Marszalek, Prof. Dr. Wojciech Pisula, Prof. Dr. Martin Baumgarten and Dr. Akimitsu Narita.
Chemistry–An Asian Journal doi:10.1002/asia.201600638 (2016)
以六周環六苯冠烯(HBC)為骨架,透過兩種合成途徑與三種受體單元構建出供體-受體二元體: 1) 環化脫氫作用前對單溴取代六苯基苯進行「預功能化」;以及 2) 環化脫氫作用後對單溴取代HBC進行「後功能化」。合成出的HBC-受體二元體展現不同程度的分子內電荷轉移作用,其強度取決於所接合的受體單元,此特性使我們得以調控其光物理與光電特性(包括能隙)。此文所述的兩種合成途徑可互補運用,未來有望應用於合成具有更大芳香族核心的納米石墨烯-受體二元體,包括一維延伸的石墨烯納米帶結構。