Detailed reaction mechanisms in chemical reactions are important to develop new high-performance materials, to reveal biological functions, etc. Whereas in situ measurement of structure and reaction dynamics can be quite hard, molecular simulations can provide valuable information to elucidate the molecular mechanism such as the reaction energies, (electronic) structure, dynamics, and so on.

    Therefore, we aim at elucidating chemical reactions in condensed phases at a molecular level by ab initio electronic structure calculations and/or molecular dynamics (MD) simulation. We sometimes collaborate with experimental groups to validate theoretical modeling and offer the molecular-level mechanism. At the same time, we develop theoretical tools to more accurately and more efficiently calculate the reaction energies, physical properties, etc.

　新しい高性能触媒を開発するためには、触媒反応の反応機構を原子レベルで理解することが重要です。構造・反応ダイナミクスの実験による解析に加えて、分子シミュレーションを用いることにより触媒の電子や原子の構造、反応機構、ダイナミクスなどを原子レベルで明らかにすることができます。第一原理電子状態計算などの計算科学的手法により、触媒の構造や反応機構を原子レベルで解明することを目指しています。

    Chemical reactions such as proton transfer and electron transfer occur at various solid/liquid interfaces such as electrodes. However, in situ measurement at buried interfaces is generally quite difficult because this requires the surface sensitivity of the measurement. To reveal the molecular mechanism of chemical reactions, among the powerful methods to study interfaces is the surface-sensitive spectroscopy such as the sum frequency generation (SFG) spectroscopy and the surface-enhanced Infrared spectroscopy (SEIRAS). These techniques extract molecular information by measuring the molecular vibration exclusively at interfaces. The applications ranges from simple gas/liquid and gas/solid interfaces to solid/liquid and liquid/liquid interfaces.

    The band assignment and/or detailed molecular structure in such spectroscopy can sometimes be elusive. On the other hand, molecular dynamics (MD) simulation can extract valuable information ranging from molecular structure/dynamics to reaction mechanisms by analyzing the experimental spectra. Especially, such spectroscopy at solid/liquid interfaces has developed significantly in recent decades yet numerous issues remains to be solved.

   Therefore, the purpose of our research is to understand interfacial phenomena by examining the surface-sensitive spectroscopy at mainly solid/liquid interfaces by MD simulation.

　プロトン移動、電子移動などの化学反応は、電極などの様々な固液界面で起こります。しかし、埋もれた界面をその場で測定することは、表面選択性を必要とするため、一般に非常に困難である。化学反応の分子メカニズムを明らかにするために、界面を研究する有力な手法の一つに、和周波発生（SFG）分光法、表面増強赤外分光法（SEIRAS）などの表面感応型分光法がある。これらの技術は、界面における分子振動を独占的に測定することにより、分子情報を抽出するものである。気／液、気／固の単純な界面から、固／液、液／液の界面まで幅広く応用されている。

    このような分光法では、バンド割り当てや詳細な分子構造を把握することができないことがある。一方、分子動力学（MD）シミュレーションは、実験スペクトルを解析することで、分子構造・ダイナミクスから反応機構に至るまで、貴重な情報を抽出することができます。特に、固液界面における分光学はここ数十年で大きく発展してきましたが、まだ多くの課題が残っています。

   そこで、本研究では、主に固液界面における表面敏感分光法をMDシミュレーションにより検討し、界面現象を理解することを目的としています。

Grants

研究代表者 

1. 2024年度～2025年度、高橋産業経済財団助成金

2. 2024年度～2024年度、2023年度 貴金属に関わる研究助成金 TANAKA Special Award

3. 2023年度～2023年度、計算科学によるジルコニア系固溶体触媒の解析と材料探索、第一稀元素化学工業株式会社 研究助成金

4. 2023年度～2024年度、化学反応・物性のシミュレーション技術開発、NOK株式会社

5. 2022年度～2022年度、高活性光触媒の機能解明を目指した電荷移動反応の高精度シミュレーションの開発、公益財団法人 池谷科学技術振興財団　単年度研究助成

6. 2021年度～2023年度、ジルコニア系触媒を用いたCO2水素化によるメタノール合成の分子科学、JSPS 科学研究費助成事業 基盤研究（Ｃ）

7. 2020年度～2022年度、酸化チタン界面における光触媒反応メカニズムの理論的解析、日本板硝子材料工学助成会 令和２年度（第４２回）国内研究助成

8. 2019年度～2020年度、分子シミュレーションを用いた固体・液体界面における分子構造とダイナミクスの解明、JSPS 科学研究費助成事業　若手研究

9. 2009年度～2011年度、溶液中のプロトン移動に対する核の量子性を取り込んだ準量子的動力学理論の開発と応用、JSPS 科学研究費助成事業　特別研究員奨励費

研究分担者

10. 2024年度～2026年度、二酸化炭素からのエタノール合成を可能とする多機能触媒の開発、JSPS 科学研究費助成事業 基盤研究（B）

11. 2024年度～2026年度、多機能性触媒を用いたバイオガスからの含酸素化合物合成、環境研究総合推進費

12. 2022年度～2023年度、バイオガス中二酸化炭素の有効利用技術開発、NEDO先導研究プログラム

13. 2019年度～2019年度、CuIを原料とするCuの選択形成、JSPS 科学研究費助成事業 基盤研究（Ｃ）