Research

合成化学における独自性を見出すには：

　私は高等専門学校時代から有機化学研究に取り組み，京都大学・名古屋大学にてさらに研鑽を積んできました．研究を始めた初学の頃から常に意識していたのは，「いかに独自性を生み出すか」という点です．単なる再現や模倣にとどまらず，「プラスα」の視点を持ち続けて取り組むことで，新しい研究の方向性を切り拓くことを心がけてきました．その成果の一つとして，学位研究では「反応集積化手法の開発と反応機構解析」および「新奇環状骨格の構築と物性評価」という二本の柱を軸に据えることができました．これらの研究は，独自性の追求が具体的な成果へとつながった事例です．詳細についてはCVをご覧いただければ幸いですが，こうした経験を通じて培った合成化学の力量こそが，現在の私の研究者としての基盤を形成しています．

研究内容の概要：

　化学現象を原子や分子の観点から理解することは，基礎的な課題であると同時に，挑戦的なテーマです．しかし，分子の挙動を時空間分解能を両立して追跡するためには，適切なナノ観察場の開発など，技術的な制約が存在していました．この課題を克服するため，有機合成化学と電子顕微鏡学を融合させ，単分子時間分解分析法を発展させることで，分子ごとの振る舞いを時間発展的に追跡する方法論を開発しています．具体的には，化学現象を電子顕微鏡映像として捉え，それを定量的に解析することで，分子の非自明な動態を解明し、非平衡現象の考察を進めています．この研究を通じて，広く化学界に貢献する基礎的知見の創出を目指しています．以下，各論について述べます．

「ナノサイズの試験管」内での2Dおよび3D結晶核生成と映像記録：

　結晶化は，化学変化の中でも「混沌から秩序が立ち現れる」典型的な現象です．私はその代表例として食塩（NaCl）の結晶化に着目し，透過電子顕微鏡（TEM）を用いて原子分解能かつ高速でその過程を捉えました．実験では水溶性カーボンナノチューブ（CNT）をナノスケールの試験管として利用し，内部に食塩水溶液を導入して乾燥させ，1コマ40ミリ秒の速度で観察しました．その結果，NaClイオン対が集まり直方体型の結晶核を形成し，それが成長していく様子を連続的に記録することに成功しました．この過程で，従来の核生成理論では説明されてこなかった構造揺らぎ──周期的構造と非周期的構造が確率論的に入れ替わりながら成熟する挙動──を見出しました．

　さらに，食塩結晶の成長機構をより詳細に理解するため，欠陥のない食塩（100）面を舞台に二次元エピタキシーの進行を1コマ3ミリ秒の速度で撮影しました．この観察から，結晶表面を拡散する新しい中間体を発見し，それを「Floating Island」と名付けました．この発見を手がかりとして，CNT内部での結晶の揺らぎが成長を促進することを提案し，「溶液の攪拌が結晶成長を加速する」という古くからの経験則に分子論的な解釈を与えることに成功しました．この手法は，特定の系にとどまらず，他の結晶系や混合系にも柔軟に適用可能であり，広範な展開の可能性を秘めています．このように高速TEM映像を通じ，秩序形成の瞬間や過渡的な中間体を実験的にとらえることに挑戦し，無秩序から秩序が立ち上がるダイナミクス，構造揺らぎの理解に新たな視点を与えてきました．こうした研究は，基礎科学のみならず教育的にも大きな意義を持ち，映像教材としても広く活用されています．

柔軟性の高い分子集合体の構造決定と動的挙動の映像化：

　「化学釣り針」と呼ばれる独自の手法を開発し，従来は解析が困難であった柔軟な分子集合体の構造ダイナミクス研究に挑戦しています．その一例として，発光性を示す2.5 nm角の鉛ペロブスカイト量子ドット（PVQD）を捕捉するために，1,3,5-ベンゼントリカルボン酸で化学修飾したCNTを設計しました．これにより，捕捉したPVQDが64個の鉛原子から成る立方体構造であることを明らかにするとともに，1コマ3ミリ秒で記録した動的挙動とバルク溶液中での安定性との相関を発見しました．

　さらに，ペプチド凝集の仕組みを解明するため，アシルボラートで修飾したCNTを用いて，抗生物質ダプトマイシンの1級アミンを選択的にアシル化し，単分子を釣り上げて構造解析を実施しました．この「おとり分子」を利用して3分子までのダプトマイシン多量体を構造決定した結果，TEMで観察した多量体サイズと溶液中の動的光散乱の結果を比較することで，環状四量体が生理活性の本体である可能性を示しました．

　この手法は不均一系触媒にも応用され，ex-situ・in-situ TEM解析とバルク分析を組み合わせることで，シングルサイト触媒が実際に触媒能を有することを実証しました．さらに，従来想定されていなかった，オリゴマー化や溶媒和を鍵とする新しい触媒サイクルを提案することに成功しました．近年は，電子線結晶構造解析の重要性にも注目し，長距離秩序に乏しい微結晶を対象に，超分子ポリマーや有機ラセミ固溶体の構造決定にも成功しています．

直接観察による化学反応機構の統計力学的研究：

　化学反応や自己組織化といった現象を，統計力学的視点から理解することを目的としています．従来，反応機構の解明は分光法や回折法による集団平均の解析に依存してきました．そのため，分子や粒子一つひとつが示す揺らぎや非決定論的な挙動は不可視のままでした．しかし近年，TEMによる原子レベルの直接観察技術が進展し，個々の粒子のダイナミクスを時間分解的に記録し，現象を確率的に捉える道が開かれつつあります．私たちは，このような観察データを確率過程としてモデル化し，統計力学的手法を用いて解析することで，反応速度論や自由エネルギー地形を分子スケールで定量的に再構築することを目指しています．このアプローチにより，従来の平均化された理論では見落とされてきた構造揺らぎや確率的要素が，化学反応や相転移において本質的な役割を果たしていることが明らかになりつつあります．分子を「平均像」ではなく「分布」として捉える新しい視座を導入することで，化学現象をより精緻かつ体系的に記述できると期待しています．