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研究の概要
研究の概要
近年、トポロジカル絶縁体の発見を契機に、固体物理におけるトポロジカルな特性に大きな注目が集まっています。量子スピン系においては、Haldane鎖（整数スピンの一次元鎖） がよく知られたモデルであり、そのトポロジカルな量子状態に関する研究は2016年ノーベル物理学賞の受賞対象にもなり、改めて高い関心が寄せられています。一方で、実際に量子相関のトポロジーが係わるスピンモデルの実現は非常に少なく、ハルデン鎖でさえもスピン１の場合しか実現されていません。そのような中、新規ラジカル塩によってミックス型スピン鎖を構築し、トポロジーに関連する量子物性を観測することに成功しました。
近年、トポロジカル絶縁体の発見を契機に、固体物理におけるトポロジカルな特性に大きな注目が集まっています。量子スピン系においては、Haldane鎖（整数スピンの一次元鎖） がよく知られたモデルであり、そのトポロジカルな量子状態に関する研究は2016年ノーベル物理学賞の受賞対象にもなり、改めて高い関心が寄せられています。一方で、実際に量子相関のトポロジーが係わるスピンモデルの実現は非常に少なく、ハルデン鎖でさえもスピン１の場合しか実現されていません。そのような中、新規ラジカル塩によってミックス型スピン鎖を構築し、トポロジーに関連する量子物性を観測することに成功しました。
ミックス型スピン鎖は、大きさの異なる2種類のスピンが交互に直線状に並んだスピン鎖です。量子スピン系を代表する基礎的なモデルとして磁性の専門書などでも数多く取り上げられてきました。Lieb-Mattisの定理 と呼ばれるよく知られた理論研究によって、その基底状態はフェリ磁性状態となることが予想されています。さらに、Oshikawa-Yamanaka-Affleckのルールとして定式化されたトポロジカルな議論から、磁化の量子化（Lieb-Mattisプラトー）の発現が予想されています。一方で、現実の系では20年以上前にいくつかのモデル物質が報告されていますが、Lieb-Mattisプラトーの全貌を観測することはできておらず、詳細な量子物性の検証には至っていませんでした。
ミックス型スピン鎖は、大きさの異なる2種類のスピンが交互に直線状に並んだスピン鎖です。量子スピン系を代表する基礎的なモデルとして磁性の専門書などでも数多く取り上げられてきました。Lieb-Mattisの定理 と呼ばれるよく知られた理論研究によって、その基底状態はフェリ磁性状態となることが予想されています。さらに、Oshikawa-Yamanaka-Affleckのルールとして定式化されたトポロジカルな議論から、磁化の量子化（Lieb-Mattisプラトー）の発現が予想されています。一方で、現実の系では20年以上前にいくつかのモデル物質が報告されていますが、Lieb-Mattisプラトーの全貌を観測することはできておらず、詳細な量子物性の検証には至っていませんでした。
最近私たちが合成したフェルダジル系塩(4-Br-o-MePy-V)FeCl4において、スピン1/2のラジカルとスピン5/2のアニオンが反強磁性相関J、J’でつながったミックス型スピン-(1/2, 5/2)鎖を構築することに成功しました（図1）。 図2は1.5 Kにおける磁化曲線となっており、2/3プラトーを含めた飽和に及ぶ全磁化過程を観測することができています。これは、ミックス型スピン鎖において予想されているLieb-Mattisプラトーの初めての観測例となります。
最近私たちが合成したフェルダジル系塩(4-Br-o-MePy-V)FeCl4において、スピン1/2のラジカルとスピン5/2のアニオンが反強磁性相関J、J’でつながったミックス型スピン-(1/2, 5/2)鎖を構築することに成功しました（図1）。 図2は1.5 Kにおける磁化曲線となっており、2/3プラトーを含めた飽和に及ぶ全磁化過程を観測することができています。これは、ミックス型スピン鎖において予想されているLieb-Mattisプラトーの初めての観測例となります。
図1：(4-Br-o-MePy-V)FeCl4の一次元構造と対応するスピン-(1/2,5/2)鎖.
図1：(4-Br-o-MePy-V)FeCl4の一次元構造と対応するスピン-(1/2,5/2)鎖.
図2: (4-Br-o-MePy-V)FeCl4の1.5 Kでの磁化曲線.インセットはその磁場微分. 実線はQMCによる交替のないミックス型スピン鎖の計算値.
図2: (4-Br-o-MePy-V)FeCl4の1.5 Kでの磁化曲線.インセットはその磁場微分. 実線はQMCによる交替のないミックス型スピン鎖の計算値.
量子物性の解説
量子物性の解説
結晶構造の対称性を考慮すると、実際のスピン鎖は磁気相関が交替（ボンド交替）していると考えられます。従って、プラトー領域での模式的な量子状態（いわゆるvalence-bond-picture)は、図3のようになっています。ここでは、J’よりも強いJの結合でシングレットダイマーが形成されていると定性的には理解することができます。ただし、あくまで概念図なので、実際の波動関数はダイマーの直積となっているわけではありません。実際に、Lieb-Mattisの定理はボンド交替があっても適用可能であることから、本系のようなボンド交替型も同様にLieb-Mattisフェリ磁性状態になっていると考えられます。
結晶構造の対称性を考慮すると、実際のスピン鎖は磁気相関が交替（ボンド交替）していると考えられます。従って、プラトー領域での模式的な量子状態（いわゆるvalence-bond-picture)は、図3のようになっています。ここでは、J’よりも強いJの結合でシングレットダイマーが形成されていると定性的には理解することができます。ただし、あくまで概念図なので、実際の波動関数はダイマーの直積となっているわけではありません。実際に、Lieb-Mattisの定理はボンド交替があっても適用可能であることから、本系のようなボンド交替型も同様にLieb-Mattisフェリ磁性状態になっていると考えられます。
図3: ミックス型スピン-(1/2, 5/2)鎖における基底状態の概略図.
図3: ミックス型スピン-(1/2, 5/2)鎖における基底状態の概略図.
図2の計算値は、量子モンテカルロ法による交替の無い場合の磁化曲線となっています。2/3磁化プラトーを含めた実験結果を非常に良く再現し、J/kB = 9.0 Kと見積もられました。基底状態がフェリ磁性状態であっても、有限温度の効果があるために、ゼロ磁場近傍で自発磁化はなく常磁性的な振る舞いを示します。プラトーの前後で見られる僅かな違いは、有限の鎖間の磁気相関によるものと考えらえられます。交替の影響を検証するために、交替比J’/Jを変えて磁化曲線を計算した結果、大まかに0.7 < J’/J < 1の範囲であると判断することができました。
図4は磁化率 となっており、約4.8 Kで不連続的な変化が見られています。これは長距離磁気秩序への相転移を示唆しています。転移温度以下では発散的な傾向を示さないことから、基底状態はフェリ的ではなく反強磁性的であることが分かります。これは鎖内のフェリ磁性状態が鎖間の反強磁性相関によって結合することで、系全体として反強磁性状態になっていることを意味しています。図4のインセットは対応する磁化率と温度の積 となっています。約25 K付近に極小値が観測されており、これはミックス型スピン鎖の特徴の一つとして知られています。高温側からの減少はs = 1/2とS = 5/2の間の支配的な反強磁性相関による合成スピン2の形成に起因した振る舞い、極小値からの増加は一次元鎖内のフェリ的な状態の形成による増加、として理解することができます。実際に、磁化曲線の場合と同様な量子モンテカルロ法(QMC)による計算結果は極小値をよく再現しています。温度低下に伴う実験結果との違いは、磁気相転移を誘起する鎖間磁気相関の影響となっています。
図5は比熱Cpのゼロ磁場での低温領域の測定結果となっている。磁化率と対応する温度TN = 4.8 Kに、長距離磁気秩序への相転移を示唆するシャープなピークが観測されています。TNよりも低い温度領域では、Cp/Tは明瞭にT1/2に比例する振る舞いを示しています。これは、ミックス型スピン鎖で予想されているギャップレスな強磁性マグノン励起モードの寄与を示す重要なデータとなっている。一方で、Cpの温度依存性にはT1/2項に加えて線形項の寄与もあり、全体としてはT3/2に近い温度依存性を示している。これは、鎖間の磁気相関の影響で、一次元的な反強磁性励起モードも同様に低温比熱に大きく寄与していることを示唆しています。
図4: (4-Br-o-MePy-V)FeCl4の磁化率 at 0.1 T. インセットは温度との積. 実線はQMCによる交替のないミックス型スピン鎖の計算値.
図4: (4-Br-o-MePy-V)FeCl4の磁化率 at 0.1 T. インセットは温度との積. 実線はQMCによる交替のないミックス型スピン鎖の計算値.
図5: (4-Br-o-MePy-V)FeCl4のゼロ磁場比熱. 実線はT1/2依存性を示唆. TNは3次元反強磁性秩序への相転移.
図5: (4-Br-o-MePy-V)FeCl4のゼロ磁場比熱. 実線はT1/2依存性を示唆. TNは3次元反強磁性秩序への相転移.
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