From electron (de)localization to predicting superconducting behavior
Julia Contreras-Garcíaa
a CNRS-Sorbonne Universités, Laboratoire de Chimie Théorique, Paris, France
A room temperature superconductor is probably the most desired system in solid state physics. So far the greatest advances, cuprates, pnictides and number of others were obtained in a serendipitous way. As there is no clear theory for these superconductors, it is difficult to predict where progress will be made. In contrast the Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS) theory gives a clear guide for achieving high Tc, and hydrogen seems to be a main clue. Within this approach, the recently reported superconductivity at 190 K in compressed H2S [1] has been arguably the biggest discovery in the field since the superconducting cuprates nearly 30 years ago.
However, a microscopic understanding of why this particular material features such a strong coupling is still missing. We have recently shown that the underlying chemical structure and bonding need to be characterized for a good comprehension of the chemical composition-superconductivity relation.
We have constructed simple metal and BCS models showing that the Electron Localization Function [2] can be used to define a quantity called the networking value, which should provide insight into the superconducting activity.
By analyzing through DFT calculations the structural and electronic properties of nearly 200 compounds predicted to be superconductors in the literature, we have shown that the networking value correlates well with the predicted critical temperature, much better than any other descriptor analyzed thus far. And this, for all bonding types [3].
The discovery of the positive correlation between superconductivity and the bonding network offers the possibility of screening easily hydrogen-based compounds and, at the same time, sets clear paths for chemically engineering better superconductors.
References
A. P. Drozdov, M. I. Eremets, I. A. Troyan, V. Ksenofontov, and S. I. Shylin. Conventional superconductivity at 203 kelvin at high pressures in the sulfur hydride system. Nature, 525:73, ags 2015.6
A. D. Becke and K. E. Edgecombe. A simple measure of electron localization in atomic and molecular systems. The Journal of Chemical Physics, 92(9):5397–5403, 1990
The Journal of Chemical Physics, 92(9):5397–5403, 1990 F. Belli, T. Novoa, J. Contreras-Garcia and I. Errea, Strong correlation between electronic bonding network and critical temperature in hydrogen-based superconductors. Natur. Comm. (accepted)
par Laurent Pizzagalli (PPrime, CNRS - Université de Poitiers)
Les propriétés des matériaux sont fortement modifiées lorsque leurs dimensions sont réduites, principalement du fait de l'importance croîssante des surfaces. Les propriétés mécaniques n'échappent pas à ce constat, de nombreux travaux sur des nano-objets (nanopiliers, nanofils) ayant par exemple montré une résistance à la déformation bien supérieure à celle du matériau massif ou bien encore l'activation de mécanismes de plasticité originaux. Les nanoparticules constituent une classe importante de nanomatériaux pour laquelle nos connaissances sur ce sujet sont toutefois plus limitées. Cette carence tend à se résorber, en partie grâce à des travaux basés sur des simulations numériques de dynamique moléculaire. Quelques exemples choisis seront présentés au cours de cet exposé. On montrera ainsi tout d'abord comment le comportement sous compression des nanoparticules dépend fortement de leur forme, ou bien encore comment un matériau "dur" peut se déformer avant un matériau "mou" dans le cas d'un architecture coeur/coquille.
Nous avons développé récemment une approche ab initio permettant de simuler la compression dynamique en température de molécules ou de petits clusters. L'application de cette méthode à l'étude d'un fullerène C60 a permis de revisiter les propriétés mécaniques étonnantes de cette molécule, comme par exemple un régime pseudo-élastique très étendu ou bien encore une résilience extraordinairement élevée. La modification de ces propriétés dues à la présence d'atomes (gaz nobles) ou de petites molécules (CH4, H2O) au sein du C60 (endofullerène) a également été étudiée. Enfin, cette approche a été mise en oeuvre récemment pour comprimer des quantum dots à base silicium ou carbure de silicium. Nous avons ainsi pu démontrer que ces nano-objets possèdent des propriétés mécaniques très différentes des matériaux massifs correspondants, avec par exemple un régime élastique dépassant les 20%.
Algorithme évolutionnaire auto-apprenant pour la prédiction de nouveaux matériaux : quand Darwin rencontre Mendeleiev ...
Gilles Frapper*1
1Applied Quantum Chemistry group, E4 team, IC2MP UMR 7285,
Université de Poitiers – CNRS, 4 rue Michel Brunet TSA 51106 - 86073 Poitiers Cedex 9, France *gilles.frapper@univ-poitiers.fr
La détermination par simulation numérique de la structure cristalline d’un composé à partir de l'unique connaissance de sa composition chimique est un défi majeur en Sciences de la Matière. En effet, l'exercice est loin d'être trivial : il s'agit d'identifier les arrangements structuraux de plus basse énergie, donc les plus stables thermodynamiquement, parmi des millions de structures possibles. Pour illustrer ce défi, l'arrangement de vingt atomes dans une boite –maille de répétition à la forme et au volume variables– peut générer a priori plus de 1021 structures potentielles localisées sur l’(hyper)surface d’énergie potentielle (PES). Imaginons qu'il faille 1h de temps de calcul pour déterminer numériquement l'énergie associée à chaque arrangement structural optimisé, le temps de calcul nécessaire dépasserait l’âge de l’univers...
La problématique est donc la suivante : comment accéder au puit de plus basse énergie (minimum global sur la PES) en monopolisant un minimum de ressource informatique ? Deux stratégies sont développées : l’une relative à l’élaboration d’une méthode efficace et robuste d’exploration de la PES – objet de cet exposé – et l’autre traite de la recherche d’une méthode de calcul d’énergie peu onéreuse mais précise... Ces deux stratégies peuvent s’appuyer sur le large domaine d’application du « Machine learning - IA » pour la modélisation des matériaux.
Cet exposé évoquera une méthode auto-apprenante d’exploration de la PES d’uncomposé cristallin, l’algorithme évolutionnaire implémenté dans le code USPEX.J’exposerai succinctement les fondements conceptuels de cet algorithme CSP basésur les concepts de la théorie Darwinienne de l'évolution. Puis j’illustrerai son usagepar la présentation de quelques résultats récents de travaux menés à l’IC2MP et encollaboration : exploration de diagrammes de phase binaires sous pression (ex. Sn-N1), prédiction de métaux-pentazolates M(h5-N5)x de type polymères de coordination2, 3proposition de nouvelles structures bidimensionnelles (ex. FeS2 2D , CuX X=S, Se,4Te), et interface USPEX/VASP dans le logiciel ouvert GDIS.
Références
1 B. Wang et al JPC C 124/15, 8080 (2020)
2 B. Huang et al Chemistry of Materials, sous presse (2021)
3 B. Wang et al JPC Letters 11/20, 8861-8866 (2020)
4 H. Okadome Valencia et al J. of Comput. Chem. 1-15 (2021)