С сентября 1938 года Тьюринг работал на полставки в GCHQ — британской организации, специализировавшейся на взломе шифров. Совместно с Дилли Ноксом он занимался криптоанализом «Энигмы». Вскоре после встречи в Варшаве в июле 1939 года, на которой польское Бюро шифров предоставило Великобритании и Франции подробные сведения о соединениях в роторах «Энигмы» и методе расшифровки сообщений, Тьюринг и Нокс начали свою работу над более основательным способом решения проблемы. Польский метод основывался на недоработках индикаторной процедуры, которые немцы исправили к маю 1940 года. Подход Тьюринга был более общим и основан на методе перебора последовательностей исходного текста, для которого он разработал начальную функциональную спецификацию Bombe.
4 сентября 1939 года, на следующий день после того, как Великобритания объявила войну Германии, Тьюринг вернулся в Блетчли-парк, где в то время располагался Центр правительственной связи.
Спецификация для «Бомбы» была только первым из пяти важнейших достижений Тьюринга в области военного криптоанализа. Учёный также определил индикаторную процедуру ВМФ Германии; разработал более эффективный способ использования Bombe, основанный на статистическом анализе и названный «Банбурисмусом»; метод определения параметров колёс машины Лоренца, названный «Тьюринжерией»; ближе к концу войны Тьюринг разработал портативный шифратор речи Delilah.
Статистический подход к оптимизации исследований различных вероятностей в процессе разгадывания шифров, который использовал Тьюринг, был новым словом в науке. Тьюринг написал две работы: «Доклад о применимости вероятностного подхода в криптоанализе» и «Документ о статистике и повторениях», которые представляли для GCCS, а позже и для GCHQ (англ. Government Communications Headquarters) такую ценность, что не были предоставлены национальному архиву вплоть до апреля 2012 года, незадолго до празднования ста лет со дня рождения учёного. Один из сотрудников GCHQ заявил, что этот факт говорит о беспрецедентной важности этих работ.
В Блетчли-парке у Тьюринга была репутация чудака. В кругу коллег он был известен, как «Проф», а его работу, посвященную «Энигме», называли «Книгой Профа». Джек Гуд — криптоаналитик, работавший с Тьюрингом, по словам Рональда Левина, так отзывался о Тьюринге:
Каждый год в первую неделю июня у него начиналась сенная лихорадка и он ездил в офис в противогазе. У его велосипеда слетала цепь через определённые интервалы, но вместо того, чтобы отдать её в починку, он считал обороты педалей и слезал с велосипеда в нужный момент, чтобы поправить её руками. Другая его странность заключалась в том, что он пристегивал свою кружку на цепь к батарее, потому что боялся, что её украдут.
В 1945 году Тьюринг был награждён орденом Британской империи королём Георгом VI за свою военную службу, но этот факт оставался в секрете многие годы.