ท้องที่อำเภอนาคูเดิมเป็นส่วนหนึ่งของอำเภอเขาวง ทางราชการได้แบ่งพื้นที่การปกครองออกมาตั้งเป็น กิ่งอำเภอนาคู ตามประกาศกระทรวงมหาดไทยเมื่อวันที่ 7 กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2538 โดยมีผลบังคับตั้งแต่วันที่ 1 เมษายน ปีเดียวกัน จนกระทั่งในวันที่ 24 สิงหาคม พ.ศ. 2550 ได้มีพระราชกฤษฎีกายกฐานะขึ้นเป็น อำเภอนาคู โดยมีผลบังคับตั้งแต่วันที่ 8 กันยายน ปีเดียวกัน