Un mes después los Cementeros hicieron su debut en la primera división al efectuarse el torneo de Copa 1963-64, tocándole visitar al Necaxa con el que perdió 1-0 el 23 de febrero. En el torneo de Liga jugó su primer partido el 6 de junio de 1964 en Monterrey siendo goleado 4-1 por el Monterrey.20
El primer triunfo de los cementeros aconteció en la tercera fecha del campeonato y tuvo lugar en Guadalajara al vencer 3-2 al Oro. El Cruz Azul terminó la primera temporada en el máximo circuito en el octavo lugar.
Con su ascenso a la Primera División, el Cruz Azul sabía que ello significaba el inicio de un camino que habría de recorrerse ante la incógnita del futuro y después de cuatro temporadas luchando por los máximos honores, consiguió su primer título de liga. Así, la historia cementera comenzó a escribirse para convertirse en uno de los clubes más importantes de la liga mexicana con sus nueve títulos.
A tan sólo cinco años de haber ascendido a Primera División, Cruz Azul transfiere a su primer jugador de liga llamado Gerardo Pacheco, la transferencia fue de $14,980. Una serie de ocho campeonatos, la mayoría obtenidos en los años setenta.21
En la temporada 1968/69, Cruz Azul aseguró el liderato general y con ello obtener su primer título de Liga al derrotar al León como visitante por 3 a 2. Los goles cementeros los realizaron Fernando Bustos (8), Antonio Munguía (19) y un autogol del leonés Efraín Loza (47). En esta temporada ganó los tres títulos: Liga, Copa y campeón de Campeones